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深紫外（波長<200 nm）非線性光學(xué)晶體在高精度光刻、深空通信、超高分辨能譜儀、寬波段光譜儀等高技術(shù)領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。相位匹配是非線性光學(xué)晶體實(shí)現(xiàn)高效轉(zhuǎn)換的必要條件，傳統(tǒng)的非線性光學(xué)晶體通?；陔p折射原理實(shí)現(xiàn)相位匹配。然而在深紫外波段，大量非線性光學(xué)晶體由于過小的雙折射率而難以實(shí)現(xiàn)雙折射相位匹配。準(zhǔn)相位匹配技術(shù)通過在晶體中構(gòu)建非線性系數(shù)周期反轉(zhuǎn)的結(jié)構(gòu)，使能量不斷由基頻光流向倍頻光，從而實(shí)現(xiàn)倍頻光的高效輸出。與雙折射相位匹配相比，該技術(shù)具有不依賴材料雙折射率、匹配波段寬、可以利用材料的最大非線性系數(shù)等優(yōu)點(diǎn)，是在深紫外波段實(shí)現(xiàn)相干光高效輸出的有效方法。然而，目前適用于深紫外波段準(zhǔn)相位匹配輸出的非線性光學(xué)晶體仍然非常稀少。

中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所趙三根研究員等在水溶液中成功生長了英寸級(jí)透明LiNH₄SO₄單晶。電滯回線和變溫非線性光學(xué)測試等證實(shí)LiNH₄SO₄晶體具有鐵電性。通過施加單向極化電壓，成功獲得了LiNH₄SO₄的單疇化樣品。LiNH₄SO₄晶體的透光范圍可到極短的171 nm，具有適中的二階非線性光學(xué)系數(shù)（0.33 pm/V）,且可承受最高達(dá)1.47GW/cm^-2的激光照射而不損壞。通過最小偏向角法精確測定了LiNH₄SO₄的波長依賴折射率并擬合了其色散方程，結(jié)果表明LiNH₄SO₄具有極低的折射率色散，使得該晶體在倍頻光波長177.3 nm處的一階準(zhǔn)相位匹配周期達(dá)1.4 μm，表明有望采用現(xiàn)有極化工藝加工其準(zhǔn)相位匹配倍頻器件來直接得到深紫外激光。以上結(jié)果說明了LiNH₄SO₄是深紫外激光變頻的有力候選材料。第一性原理計(jì)算的結(jié)果表明LiNH₄SO₄的非線性光學(xué)響應(yīng)和寬透光范圍主要源自于SO₄^2-四面體基元的貢獻(xiàn)，而其較低的折射率色散則主要是由于LiNH₄SO₄晶體中Li⁺、NH₄⁺陽離子和SO₄^2-基元電子的的高度局域性。這一發(fā)現(xiàn)為發(fā)展深紫外準(zhǔn)相位匹配非線性光學(xué)晶體提供了一條有效途徑。

該成果發(fā)表在Advanced Functional Materials，題為A Ferroelectric Nonlinear Optical Crystal for Deep-UV Quasi-Phase-Matching。中國科學(xué)院大學(xué)博士研究生宋一鵬為論文的第一作者，福建物構(gòu)所李丙軒副研究員為論文的共同通訊作者。

圖1 (a) 雙折射相位匹配和準(zhǔn)相位匹配對(duì)比示意圖；(b) LiNH₄SO₄晶體鐵電相；(c) 順電相晶體結(jié)構(gòu)示意圖

圖2 (a) [011]方向 (b) [001]方向籽晶生長的LiNH₄SO₄晶體；(c) LiNH₄SO₄晶體變溫非線性光學(xué)測試；(d) 變溫非線性光學(xué)循環(huán)測試；(e) LiNH₄SO₄晶體413K下P-E和J-E曲線；(g) LiNH₄SO₄晶體180°鐵電疇圖像；(h) 單疇化的LiNH₄SO₄晶體

圖3 (a) LiNH₄SO₄晶體深紫外透過光譜；(b) LiNH₄SO₄晶體Maker條紋；(c) LiNH₄SO₄晶體被納秒激光損傷(d)前(e)后的光學(xué)顯微圖像；用于LiNH₄SO₄折射率的三角棱鏡(e) (100)方向通光；(f) (001)方向通光；(g) LiNH₄SO₄晶體折射率色散方程；(h) LiNH₄SO₄晶體532 nm處光率體