近日，復(fù)旦大學(xué)張宗芝教授課題組與南京大學(xué)張榮院士、王學(xué)鋒教授課題組等合作，利用脈沖激光沉積技術(shù)首次制備出高質(zhì)量的大面積拓?fù)涞依税虢饘俣诨K（PtTe₂）薄膜，并通過時間分辨飛秒激光泵浦-探測測量系統(tǒng)和拉曼散射光譜，系統(tǒng)研究了PtTe₂薄膜的聲子動力學(xué)特性；通過不同偏振態(tài)的光激發(fā)，探測到各向異性的E_g模式的相干光學(xué)聲子，揭示了由自旋極化電子激發(fā)主導(dǎo)的E_g模式聲子的產(chǎn)生機(jī)制，闡明了E_g模式聲子的耗散機(jī)制主要源于電子-聲子散射。這一研究成果突顯了自旋調(diào)控聲子的潛力，加深了聲子、自旋、電子之間的復(fù)雜多體相互作用的物理理解，對自旋電子學(xué)發(fā)展和量子材料的調(diào)控具有重要意義。該工作以“Anisotropic phonon dynamics in Dirac semimetal PtTe₂ thin films enabled by helicity-dependent ultrafast light excitation”為題發(fā)表于《Light：Science & Applications》。

研究創(chuàng)新

為了應(yīng)對上述挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)首次在狄拉克半金屬PtTe₂薄膜中探測到高頻的E_g模式相干光學(xué)聲子和低頻的縱向相干聲學(xué)聲子。當(dāng)不同旋性的圓偏振泵浦光激發(fā)，相干光學(xué)聲子振蕩相位經(jīng)歷了180°的反向（圖1a），相干聲學(xué)聲子則保持同向（圖1c）。進(jìn)一步調(diào)節(jié)泵浦光的螺旋度，觀察到光螺旋度依賴的光學(xué)聲子的幅值、相位和與光螺旋度無關(guān)的光學(xué)聲子弛豫（圖1e），揭示了E_g模式聲子的產(chǎn)生和光激發(fā)的自旋極化電子的密切關(guān)聯(lián)，這為拓?fù)洳牧现邢喔陕曌拥某旃庹{(diào)制提供了一種嶄新方法。

圖1. 全光產(chǎn)生、探測相干聲子和光螺旋度依賴的相干光學(xué)聲子。

通過改變探測光的線偏方向，研究團(tuán)隊(duì)開展了E_g模式聲子的各向異性研究。對比線偏振光激發(fā)，圓偏振光激發(fā)的相干光學(xué)聲子展現(xiàn)四重對稱的幅值和各向異性的相位（圖2）。將PtTe₂薄膜旋轉(zhuǎn)45°后，各向異性的現(xiàn)象保持一致，這證明了各向異性現(xiàn)象起源于超快光激發(fā)的各向異性的自旋極化電子，而非PtTe₂晶體本身的取向。

圖2. 圓偏振光激發(fā)的E_g模式光學(xué)聲子。

隨后的溫度依賴測量進(jìn)一步揭示了光學(xué)聲子的耗散機(jī)制。在85-295 K的實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi)，隨著溫度的升高，E_g模式聲子衰減速率表現(xiàn)出極為反常的降低。該現(xiàn)象主要來源于電子-聲子散射的貢獻(xiàn)，而聲子-聲子散射（如三聲子和四聲子散射）非諧作用的貢獻(xiàn)則較小。而且，時域超快（圖3a）和頻域拉曼散射（圖3b）結(jié)果的一致性驗(yàn)證了對光學(xué)聲子耗散機(jī)制的分析。根據(jù)理論模型，計(jì)算得到的電聲耦合強(qiáng)度的常數(shù)系數(shù)高達(dá)0.92，表明了PtTe₂是一種良好的電聲耦合材料。

圖3. E_g模式光學(xué)聲子的溫度依賴特性。