自2009 年美國直線加速器相干光源(LCLS)裝置的成功出光起，X射線自由電子激光的研究與應(yīng)用已逐漸步入了一個新的階段。在LCLS上獲得的初期結(jié)果令全世界科學(xué)家為之驚嘆。
新的實(shí)驗工具與實(shí)驗技術(shù)總能為科學(xué)家們打開探索未知領(lǐng)域的新窗口，驗證人們理論上的預(yù)言。X射線成像是一種獨(dú)特而不可替代的技術(shù)。這一方面是由于X射線在固體中強(qiáng)大的穿透力，另一方面在于X射線的波長短到可以直接用于解析物質(zhì)的原子結(jié)構(gòu)。這些特性使得科學(xué)家可以推動基礎(chǔ)物理科學(xué)的發(fā)展，將X射線結(jié)構(gòu)成像應(yīng)用到從新藥物研發(fā)到飛機(jī)發(fā)動機(jī)葉片分析的廣闊領(lǐng)域。
美國直線加速器相干光源(LCLS)的成功極大地推動了世界范圍內(nèi)基于加速器的X射線自由電子激光(XFEL)的發(fā)展。這種新型X射線光源為科學(xué)家們帶來了前所未有的機(jī)遇與挑戰(zhàn)。XFEL能夠產(chǎn)生比第三代同步輻射光源亮度高十億倍、脈沖短一萬倍、峰值強(qiáng)度高達(dá)1020W/cm2的相干X 光。為充分利用XFEL 這些優(yōu)異特性，迫切需要發(fā)展新的研究方法。
1 X射線自由電子激光
在過去的幾十年間，第三代同步輻射光源裝置一直是產(chǎn)生高強(qiáng)度X射線的最佳選擇。目前國際上有幾十臺同步輻射光源正在運(yùn)行，為數(shù)萬名科學(xué)家服務(wù)。然而同步輻射并非激光，不具備相干性；若要產(chǎn)生激光，則需要電子聚集在間隔為輻射波長的相位上，這樣當(dāng)它們通過波蕩器就能產(chǎn)生相干X射線。1971年，John Madey發(fā)現(xiàn)在波蕩器中運(yùn)動的相對論性自由電子能與光相互作用從而產(chǎn)生相干輻射放大，自由電子激光(FEL)也因此得名。
在FEL 概念提出之后的20 年中，人們分別在遠(yuǎn)紅外、近紅外和可見光波段建成了FEL 裝置。這些典型的FEL 都是基于直線加速器提供的相對論電子束通過優(yōu)化的波蕩器和諧振腔系統(tǒng)來實(shí)現(xiàn)的。然而，因為缺少適合短波長的光學(xué)諧振腔反射鏡材料，限制了自由電子激光推向X 射線波段。后來人們發(fā)現(xiàn)，作為增益介質(zhì)的電子束有一個獨(dú)特的性質(zhì)，即當(dāng)其以接近光速沿自發(fā)輻射的方向運(yùn)動時，電子束能與自發(fā)輻射持續(xù)耦合，并在一定條件下使電子束產(chǎn)生微聚束，微聚束又反過來加強(qiáng)自發(fā)輻射，從而建立一個正反饋放大機(jī)制直到飽和。這種產(chǎn)生FEL 的方式被稱為自放大自發(fā)輻射(SASE)，而基于SASE 機(jī)制的FEL 是沒有輸出波長限制的。
在SASE-FEL 中，輻射光強(qiáng)在波蕩器中呈指數(shù)增益。當(dāng)達(dá)到飽和時，每個電子平均可以發(fā)射出103—104個X射線光子。考慮到一個電子束團(tuán)中一般有109—1010個電子，這就意味著每個SASE 輸出脈沖中大概有1012—1014個光子。圖1 給出了國際上一些主要的XFEL 和第三代同步輻射光源亮度的比較。
自上世紀(jì)90 年代科學(xué)家提出利用斯坦福直線加速器產(chǎn)生X射線激光起，美國和歐洲的幾個實(shí)驗室先后開展了一系列原理驗證及關(guān)鍵技術(shù)研究，直到2005 年，德國FLASH裝置在極紫外到軟X射線波段的FEL 出光并開始用戶實(shí)驗，成為世界首臺SASE FEL 用戶裝置。2009 年，美國SLAC 的LCLS 裝置的順利出光，標(biāo)志著硬XFEL 時代的到來。目前LCLS 已經(jīng)可以產(chǎn)生覆蓋280 eV 到10 keV 的XFEL，輻射脈沖長度可以在2—4 fs～500 fs之間調(diào)節(jié)，輻射脈沖能量可超過3 mJ。日本的SACLA，意大利的FERMI@Elettra 也先后出光，目前正在建設(shè)的XFEL 還有德國的FLASH-II，韓國的PAL-XFEL，歐洲的European XFEL，以及瑞士的SwissFEL。
2 X射線自由電子激光的科學(xué)應(yīng)用
利用SASE-FEL，科學(xué)家們可以研究同步輻射光源無法研究的時間和強(qiáng)度區(qū)域中的X 射線與物質(zhì)的相互作用。與同步輻射光源用戶類似，起初的用戶大多來自于物理學(xué)領(lǐng)域，爾后分子生物學(xué)科學(xué)家才成為重要的用戶。本文將重點(diǎn)強(qiáng)調(diào)XFEL 在物理研究中的應(yīng)用。
XFEL 的科學(xué)應(yīng)用將解答下述問題：化學(xué)鍵斷裂過程中原子是如何運(yùn)動的？光致原子運(yùn)動或者輻射損傷的反應(yīng)通道是什么？這些原子運(yùn)動規(guī)律是所有化學(xué)反應(yīng)的基礎(chǔ)。原子核運(yùn)動的時間尺度為飛秒級，價電子運(yùn)動的時間尺度為百阿秒級，而內(nèi)層電子的運(yùn)動會更快。XFEL 提供的超短脈沖和超高強(qiáng)度特性為原子尺度空間分辨的分子結(jié)構(gòu)動力學(xué)研究提供了強(qiáng)有力的工具。
2.1 空心原子與分子爆炸
原子、分子或團(tuán)簇體系吸收超強(qiáng)、超快XFEL 將產(chǎn)生一些極端條件下的奇異物態(tài)。在LCLS 上開展的首批實(shí)驗的目的就在于觀測一些輕原子、分子體系在強(qiáng)場電離過程中的行為。
實(shí)驗表明，聚焦的X射線激光能將Ne 原子外的所有10 個電子依次剝離：內(nèi)層電子優(yōu)先吸收一個光子而被電離，內(nèi)層空穴被隨后的俄歇過程填補(bǔ)，直到所有電子被剝離。相反，N2分子吸收X射線光子后將失去兩個1s 電子而形成雙內(nèi)層空穴，超短XFEL 脈沖將減慢電離過程，抑制原子外圍電子的完全剝離。這個發(fā)現(xiàn)的重要意義在于，XFEL 的超短脈沖特性將能減小對生物樣品的輻射損傷，從而為散射成像提供可能。為了進(jìn)一步研究輻射損傷的機(jī)理，利用XFEL 還開展了對C60 分子的實(shí)驗和理論模型研究。
2.2 泵浦—探針實(shí)驗
化學(xué)反應(yīng)過程中的能流與電荷輸運(yùn)決定于原子核與電子的位置與運(yùn)動行為，泵浦—探針譜學(xué)是研究上述過程的重要實(shí)驗方法。LCLS上最近的一個實(shí)驗是，一束短脈沖近紅外激光使CH3-I 化學(xué)鍵斷裂，利用精確延時的超強(qiáng)XFEL脈沖觀測在斷裂過程中相互遠(yuǎn)離的碎片的電荷與動能，可以提供電荷輸運(yùn)在時間分辨和鍵長尺度分辨的重要信息。對于復(fù)雜分子，電荷輸運(yùn)過程將涉及多個原子和多個化學(xué)鍵，時間分辨的瞬態(tài)俄歇電子譜能提供上述過程的快速拍照信息。
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