近日，國家納米科學中心戴慶研究員和北京大學劉開輝教授、芬蘭阿爾托大學Sun Zhipei教授等合作，首次實現(xiàn)了基于碳納米管量子隧穿效應的可見光頻場致電子發(fā)射，該工作為研制亞飛秒時間分辨相干電子源提供了新思路。相關研究成果以內(nèi)封面論文形式發(fā)表在 Advanced Materials [29,1701580(2017)] 上。
戴慶課題組合影
現(xiàn)有的超快電子顯微技術受制于電子源的性能，時間分辨率難以達到飛秒量級，對于許多關鍵的瞬態(tài)光物理化學過程，例如，與納米材料光激發(fā)和傳輸特性相關的電子躍遷、電荷轉移、電磁振蕩等，無法實現(xiàn)直接觀測。隨著超快科學研究的不斷深入，對于更高時間分辨的超快相干電子源的需求也越來越顯著。
目前超快電子發(fā)射主要存在兩種機制：多光子發(fā)射（相對弱光）和光場發(fā)射（相對強光）。多光子發(fā)射過程雖然可以獲得較低的能量散度（0.7 eV, Nature 521, 200, 2015），但發(fā)射時間分辨率相對較低（～100飛秒）。光場誘導的電子隧穿發(fā)射具有較高的時間分辨率（～100阿秒），但存在激發(fā)波長和電子能量散度相互制約的瓶頸問題。
金屬納米結構場需要長波長激光（>800 nm）才能獲得足夠的有質(zhì)動力勢能以進入光場發(fā)射模式，導致出射電子能量散度較大（>3 eV, Nature 483, 190, 2012），遠遠落后于電子顯微技術的需求（TEM, <0.5 eV）。因此，如何在短波長實現(xiàn)光場發(fā)射，降低能量散度，是實現(xiàn)飛秒甚至阿秒時間分辨率的重要技術路線。
相比之下，碳納米管可以穩(wěn)定地實現(xiàn)亞納米半徑的尖端，具有超強的光場增強因子（～30），并保持良好的導電性和結構穩(wěn)定性，是潛在的高相干光場發(fā)射電子源材料。
戴慶課題組在掌握了碳納米材料的特性和結構對電子隧穿影響規(guī)律的基礎上，采用優(yōu)化制備的尖端半徑為1 nm的碳納米管作為光場發(fā)射材料，與合作者首次利用短波長激光（可見光到近紫外）實現(xiàn)了超快光場電子隧穿，獲得了超低能量散度電子（0.25 eV）（如下圖所示）。比文獻報道的多光子發(fā)射和光場發(fā)射電子源分別低3倍和10倍以上，能夠滿足亞納米電子顯微表征對電子束能量散度的要求（<0.5 eV）。該研究工作將推動超快電子顯微鏡和光頻電子器件的發(fā)展。
碳納米管超快光場發(fā)射特性研究。(a) 碳納米管光場電子發(fā)射示意圖；(b) 碳納米管的透射電子顯微圖像；(c) 偏振依賴特性；(d) 光場電子發(fā)射能量散度測試，最小能量散度可到0.25 eV；(e) 與金屬發(fā)射體相比，碳納米管更容易實現(xiàn)光場發(fā)射。
戴慶課題組前期一直致力于碳納米材料的靜電場致電子發(fā)射研究，通過調(diào)控材料特性和功能結構，提升電子源的亮度、相干性等性能。在材料的結構優(yōu)化方面，系統(tǒng)研究了碳納米材料的表面缺陷、摻雜濃度、懸掛鍵、吸附分子等對電子隧穿的概率、方向等參數(shù)的影響（RSC Advances 5, 105111, 2016）；通過優(yōu)化設計氮化硼-碳納米管異質(zhì)結構，有效避免了上述表面態(tài)對發(fā)射性能帶來的負面影響，可大幅降低表面有效功函數(shù)，增加電子隧穿的概率，為場發(fā)射提供足夠的電流密度(Small 11, 3710, 2015)。
在材料的組裝設計方面，深入探索了靜態(tài)電場調(diào)控結構和動態(tài)電流反饋調(diào)控結構的性能差異（Carbon 89, 1, 2015），闡明了發(fā)射體幾何形貌、排列密度、調(diào)制電壓等對于發(fā)射電流密度、電子束發(fā)散角度等核心性能的影響（IEEE Electron Device Letters 35, 786, 2014）。
以此為基礎，著手開展對光致電子發(fā)射的研究。對納米材料的光電激發(fā)機理進行了探索（Applied Physics Letters 104, 113501, 2014； ACS Applied Materials & Interfaces 7, 2452, 2015）；深入分析了激發(fā)過程中電荷的躍遷和傳輸機制（Nanoscale 7, 4242, 2015），并證明碳納米材料體系具有優(yōu)異的光熱電子發(fā)射特性（Carbon 96, 641, 2016）和顯著的局域光場增強效應（Applied Physics Letters 110, 093105, 2017, Applied Physics Letters 111, 133101 2017）。這些工作為碳納米管可見光頻場發(fā)射的研究奠定了堅實基礎。
論文鏈接：
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201770216/full
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