北京工業(yè)大學蔣毅堅教授團隊與東南大學徐春祥教授課題組、中科院半導體所譚平恒研究員課題組及英國曼徹斯特大學李琳院士課題組合作，在半導體光學微腔領域取得重要進展。首次采用光學氣化過飽和析出法，制備出了超薄壁ZnO單晶微米管光學微腔，實現(xiàn)了寬禁帶半導體高效多彩熒光調控、低閾值紫外激光輸出、片上集成光催化等功能，為半導體光學微腔的結構設計與應用提供了新的思路和技術方案。
“2017中國光學十大進展”候選推薦
光學微腔是一類尺寸在微米量級的光學諧振腔。將光限制在很小的空間內從而有效增強腔內光與物質的相互作用，是近年來介觀物理領域的研究熱點。常見的光學微腔包括琺珀腔、回音壁腔以及光子晶體腔。其中，回音壁微腔是通過光密介質/光疏介質界面連續(xù)全反射，將光子長時間地局限在微腔內形成回音壁模式的諧振腔，可比相同尺寸下其他微腔的品質因子高出幾個數(shù)量級，具有容易制作和集成的優(yōu)勢，已成為光學微腔領域研究重點之一。近年來，具有天然六角形貌的ZnO寬禁帶半導體光學回音壁微腔在紫外激光輸出方面取得了重要進展，然而受限于ZnO微腔的制備工藝，很難在保持微腔高品質因子的同時又減小模式體積，從而導致ZnO光學微腔的優(yōu)勢無法充分發(fā)揮。
針對這一難題，蔣毅堅研究團隊提出并采用光學氣化過飽和析出法，生長超薄壁ZnO單晶微米管的新型微腔。該方法巧妙地結合了ZnO高溫下分解和光學浮區(qū)爐中溫度場均勻的特點，在富氧環(huán)境下使Zn原子達到過飽和狀態(tài)，實現(xiàn)氣相析出自組裝反應，通過“增材-減材”方式，在保證高品質因子的前提下減小微腔的模式體積。采用該方法生長的ZnO微米管長度可達1 cm，直徑50~100 μm，壁厚750 nm，支持多種光學諧振模式，如圖1所示。
圖1 超薄壁ZnO單晶微米管光學微腔的形貌圖及光學特性
研究團隊通過超薄壁ZnO光學微腔中基于Purcell效應的熒光增強以及穩(wěn)定受主態(tài)，實現(xiàn)了溫度調控多彩高效熒光。在室溫至500 oC范圍內，ZnO微米管微腔熒光顏色從近白色到紫色再到藍紫色，利用高品質因子微腔特性克服了傳統(tǒng)ZnO材料激子以及施主-受主對(DAP)發(fā)光峰高溫下易淬滅的不足，在低功率密度激發(fā)光輻照下（10 mW/cm2），實現(xiàn)了ZnO微米管的高效熒光調控 (如圖2(a)~(b) )，為ZnO作為溫度調控高效無機熒光材料的潛在應用奠定了基礎。
在紫外激光輸出方面，超薄壁ZnO微米管微腔基于波導光學回音壁模式（Wave - Guided Whispering Gallery Modes, WG - WGMs），通過光波在微米管內外壁間以全反射傳播，同時滿足相位匹配條件實現(xiàn)光學諧振；相較傳統(tǒng)六邊形微米棒光學回音壁模式，波導光學回音壁模式在保持較高的品質因子（103 ~ 104）前提下顯著減小模式體積（低于微米棒兩個數(shù)量級），有效增強光子與激子間相互作用，實現(xiàn)低閾值激子激光輸出，抽運閾值5.5 µW（如圖2(c)~(e)），為片上集成低功耗寬禁帶微米級激光器件提供了全新的技術實現(xiàn)方案。
圖2 超薄壁ZnO微米管微腔多彩高效熒光調控和波導光學回音壁模式紫外激子激光輸出
另一方面，研究團隊設計并實現(xiàn)了超薄壁ZnO微米管片上微流道光催化降解結構，利用超薄壁ZnO微米管微腔限光特性、高比表面以及Zn空位提供的額外催化位，實現(xiàn)了片上集成單根微米管動態(tài)高效光催化降解有機染料分子，如圖3。同時，利用ZnO微米管大尺寸以及可循環(huán)利用性，克服了傳統(tǒng)納米光催化劑在回收和抗光腐蝕方面的缺陷，在片上集成半導體微結構、實現(xiàn)微流道芯片動態(tài)催化降解以及提高片上催化性能等方面具有可期的應用前景。
圖3 超薄壁ZnO微米管微腔在片上集成微流道光催化降解中的應用
該成果對于寬禁帶半導體光學微腔應用領域的研究具有重要意義，為高品質半導體光學微腔的設計及制備提供了新方法；基于半導體微腔實現(xiàn)了溫度調控多彩高效熒光，克服了ZnO單晶高溫熒光淬滅的不足，為高溫高效無機半導體熒光材料開辟了新方向；利用超薄壁ZnO微米管中波導光學回音壁模式，實現(xiàn)了低閾值的紫外激子激光激射，為ZnO基高品質因子低模式體積的激光微腔的結構提供了新選擇；在高效的、可重復利用的光催化微流道結構設計中，ZnO微米管微腔克服了傳統(tǒng)納米光催化劑在回收和抗光腐蝕方面的不足，為大尺寸高效光催化劑的應用提供了新思路。研究團隊未來將利用超薄壁ZnO微米管微腔獨特的結構特征與光學特性，與新型發(fā)光材料相結合，拓展其應用領域并探索微米管結構半導體高效發(fā)光器件的研發(fā)。
相關研究成果以A Novel Ultra-Thin-Walled ZnO Microtube Cavity Supporting Multiple Optical Modes for Bluish-Violet Photoluminescence, Low-Threshold Ultraviolet Lasing and Microfluidic Photodegradation為題，發(fā)表在NPG Asia Materials [ 9 , e442 (2017)] 上 。該工作受到國家自然科學基金（11674018）以及北京市科技新星計劃（Z171100001117101）項目的資助支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/am2017187
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