近日，上海光機(jī)所激光與紅外材料實(shí)驗(yàn)室張龍研究員、董紅星研究員領(lǐng)銜的微結(jié)構(gòu)與光物理研究團(tuán)隊(duì)與南京曉莊學(xué)院、中科院技物所等國內(nèi)研究機(jī)構(gòu)合作在微納單模激光研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新提出并制備了一種新型全無機(jī)鈣鈦礦RbPbBr3材料，通過理論模擬與實(shí)驗(yàn)解析了鈣鈦礦材料的相態(tài)轉(zhuǎn)變過程及其內(nèi)在化學(xué)機(jī)制，并基于鈣鈦礦RbPbBr3材料成功實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)、藍(lán)光單模激光的輸出。相關(guān)論文發(fā)表在[Angewandte Chemie International Edition, 58, 201910617 (2019)]。
鈣鈦礦材料由于其在可見光譜區(qū)具備高吸收、高熒光發(fā)射、寬光譜調(diào)諧等優(yōu)異特性，近年來備受關(guān)注。近期研究更是表明鈣鈦礦材料相比以往光學(xué)材料具備優(yōu)異的光學(xué)增益特性，這使其在微納激光領(lǐng)域具備巨大的研究?jī)r(jià)值及應(yīng)用前景。鈣鈦礦材料中無機(jī)鈣鈦礦材料地位尤為重要，其良好的化學(xué)穩(wěn)定性及大激子結(jié)合能更加有利于高品質(zhì)微納激光的輸出。但是，受制于容限因子常數(shù)t>0.8的限制，目前唯有鈣鈦礦相CsPbX3成功應(yīng)用于微納激光的研究。Rb作為Cs同主族元素，有望替代Cs合成全無機(jī)鈣鈦礦相RbPbX3材料。此外，由于其柔軟的晶格結(jié)構(gòu)，鈣鈦礦材料易于發(fā)生相轉(zhuǎn)變，相變的研究對(duì)于理解鈣鈦礦材料優(yōu)異特性的來源至關(guān)重要。但是，現(xiàn)行研究對(duì)于鈣鈦礦材料相變過程及機(jī)理的解析尚有許多不足，尤其在鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變中材料的光學(xué)特性往往發(fā)生巨大改變，有待研究人員進(jìn)一步探索。RbPbBr3的容限因子為0.78，非常適合解析鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變的過程及化學(xué)機(jī)制，并且鈣鈦礦相RbPbBr3具備良好光學(xué)特性，有利于實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)微納激光輸出，但是純的全無機(jī)鈣鈦礦相RbPbBr3在合成方面面臨很大挑戰(zhàn)。
該項(xiàng)研究中，研究人員首先通過理論模擬解析了鈣鈦礦相與非鈣鈦礦相RbPbBr3的晶體結(jié)構(gòu)，XRD衍射圖譜及能帶結(jié)構(gòu)。理論解析得到鈣鈦礦相和非鈣鈦礦相RbPbBr3分別表現(xiàn)為直接和間接帶隙，并且理論解析其鈣鈦礦相形成條件。基于改進(jìn)的氣相傳輸冷凝技術(shù)，結(jié)合熱處理工藝，研究人員成功制備出了高品質(zhì)亞微米尺度三維球形RbPbBr3，并在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了非鈣鈦礦-鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變，鈣鈦礦相RbPbBr3光學(xué)性能優(yōu)異。研究人員通過系統(tǒng)研究RbPbBr3鈣鈦礦-非鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變發(fā)生的實(shí)驗(yàn)條件及化學(xué)機(jī)制，解析了無機(jī)鈣鈦礦材料相態(tài)轉(zhuǎn)變的詳細(xì)過程并闡明了其內(nèi)在化學(xué)機(jī)制，為鈣鈦礦材料的相穩(wěn)定以及光學(xué)性質(zhì)的研究奠定了堅(jiān)實(shí)的理論及實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。無機(jī)鈣鈦礦RbPbBr3微球表面光滑、結(jié)構(gòu)規(guī)則、尺寸可控，在460nm具備良好的熒光吸收及發(fā)射性質(zhì)，可同時(shí)用于增益介質(zhì)及光學(xué)微腔實(shí)現(xiàn)微納激光輸出。研究人員在高品質(zhì)RbPbBr3微球腔內(nèi)實(shí)現(xiàn)了高品質(zhì)、窄帶寬藍(lán)光單模激光輸出(圖1)。該研究理論結(jié)合實(shí)驗(yàn)，闡明了鈣鈦礦材料相變的詳細(xì)過程及其內(nèi)在化學(xué)機(jī)制，并將新型全無機(jī)鈣鈦礦RbPbBr3應(yīng)用于高品質(zhì)單模激光輸出，為進(jìn)一步解析鈣鈦礦材料晶體結(jié)構(gòu)與光電性能的聯(lián)系及相穩(wěn)定的研究提供了堅(jiān)實(shí)的理論及實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)，對(duì)高品質(zhì)微納激光器件、多色激光器及激光顯示等的研究具備重要意義。
鈣鈦礦材料由于其在可見光譜區(qū)具備高吸收、高熒光發(fā)射、寬光譜調(diào)諧等優(yōu)異特性，近年來備受關(guān)注。近期研究更是表明鈣鈦礦材料相比以往光學(xué)材料具備優(yōu)異的光學(xué)增益特性，這使其在微納激光領(lǐng)域具備巨大的研究?jī)r(jià)值及應(yīng)用前景。鈣鈦礦材料中無機(jī)鈣鈦礦材料地位尤為重要，其良好的化學(xué)穩(wěn)定性及大激子結(jié)合能更加有利于高品質(zhì)微納激光的輸出。但是，受制于容限因子常數(shù)t>0.8的限制，目前唯有鈣鈦礦相CsPbX3成功應(yīng)用于微納激光的研究。Rb作為Cs同主族元素，有望替代Cs合成全無機(jī)鈣鈦礦相RbPbX3材料。此外，由于其柔軟的晶格結(jié)構(gòu)，鈣鈦礦材料易于發(fā)生相轉(zhuǎn)變，相變的研究對(duì)于理解鈣鈦礦材料優(yōu)異特性的來源至關(guān)重要。但是，現(xiàn)行研究對(duì)于鈣鈦礦材料相變過程及機(jī)理的解析尚有許多不足，尤其在鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變中材料的光學(xué)特性往往發(fā)生巨大改變，有待研究人員進(jìn)一步探索。RbPbBr3的容限因子為0.78，非常適合解析鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變的過程及化學(xué)機(jī)制，并且鈣鈦礦相RbPbBr3具備良好光學(xué)特性，有利于實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)微納激光輸出，但是純的全無機(jī)鈣鈦礦相RbPbBr3在合成方面面臨很大挑戰(zhàn)。
該項(xiàng)研究中，研究人員首先通過理論模擬解析了鈣鈦礦相與非鈣鈦礦相RbPbBr3的晶體結(jié)構(gòu)，XRD衍射圖譜及能帶結(jié)構(gòu)。理論解析得到鈣鈦礦相和非鈣鈦礦相RbPbBr3分別表現(xiàn)為直接和間接帶隙，并且理論解析其鈣鈦礦相形成條件。基于改進(jìn)的氣相傳輸冷凝技術(shù)，結(jié)合熱處理工藝，研究人員成功制備出了高品質(zhì)亞微米尺度三維球形RbPbBr3，并在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了非鈣鈦礦-鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變，鈣鈦礦相RbPbBr3光學(xué)性能優(yōu)異。研究人員通過系統(tǒng)研究RbPbBr3鈣鈦礦-非鈣鈦礦相轉(zhuǎn)變發(fā)生的實(shí)驗(yàn)條件及化學(xué)機(jī)制，解析了無機(jī)鈣鈦礦材料相態(tài)轉(zhuǎn)變的詳細(xì)過程并闡明了其內(nèi)在化學(xué)機(jī)制，為鈣鈦礦材料的相穩(wěn)定以及光學(xué)性質(zhì)的研究奠定了堅(jiān)實(shí)的理論及實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。無機(jī)鈣鈦礦RbPbBr3微球表面光滑、結(jié)構(gòu)規(guī)則、尺寸可控，在460nm具備良好的熒光吸收及發(fā)射性質(zhì)，可同時(shí)用于增益介質(zhì)及光學(xué)微腔實(shí)現(xiàn)微納激光輸出。研究人員在高品質(zhì)RbPbBr3微球腔內(nèi)實(shí)現(xiàn)了高品質(zhì)、窄帶寬藍(lán)光單模激光輸出(圖1)。該研究理論結(jié)合實(shí)驗(yàn)，闡明了鈣鈦礦材料相變的詳細(xì)過程及其內(nèi)在化學(xué)機(jī)制，并將新型全無機(jī)鈣鈦礦RbPbBr3應(yīng)用于高品質(zhì)單模激光輸出，為進(jìn)一步解析鈣鈦礦材料晶體結(jié)構(gòu)與光電性能的聯(lián)系及相穩(wěn)定的研究提供了堅(jiān)實(shí)的理論及實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)，對(duì)高品質(zhì)微納激光器件、多色激光器及激光顯示等的研究具備重要意義。
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