在復(fù)雜的物理體系中，各種粒子與準(zhǔn)粒子（例如電子、聲子、磁振子、等離激元）之間的相互耦合對理解和調(diào)控物理性質(zhì)起著關(guān)鍵作用。激光激發(fā)是一個研究和控制復(fù)雜且糾纏在一起的粒子、準(zhǔn)粒子相互作用的非常有效的工具。在1T-TaS2的電荷密度波（charge density wave, CDW）相中，激光不僅能夠幫助我們理解材料基態(tài)與激發(fā)態(tài)性質(zhì)，甚至能夠誘發(fā)出新物相。在激光的照射下，1T-TaS2電荷密度波相中的振幅模式會被激發(fā)，其晶格體系和電子體系會發(fā)生集體的振蕩。超短的激光束照射能夠關(guān)閉電荷密度波相中的CDW帶隙（起源于晶體結(jié)構(gòu)畸變）和Mott帶隙（起源于電子-電子強關(guān)聯(lián)作用）。實驗研究還觀測到在低溫電荷密度波相沒有被破壞的情況下，Mott帶隙卻已關(guān)閉。綜上所述，相比于其基態(tài)，激發(fā)條件下1T-TaS2電荷密度波的光學(xué)響應(yīng)與物理機制更值得進一步研究。

近期，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心孟勝研究員指導(dǎo)博士生張進、關(guān)夢雪和博士后廉超研究了1T-TaS2電荷密度波的超快激發(fā)。研究表明，光激發(fā)能夠誘發(fā)1T-TaS2產(chǎn)生一種新的集體振動模式，并且伴隨著周期性出現(xiàn)一個金屬性質(zhì)的瞬態(tài)結(jié)構(gòu)，他們稱之為M相。這些光激發(fā)動力學(xué)過程與熱致相變過程迥然不同。他們發(fā)現(xiàn)強激光照射會激發(fā)CDW相中大量的電子-空穴對，1T-TaS2的電子結(jié)構(gòu)會在50 fs以內(nèi)的時間尺度內(nèi)發(fā)生明顯變化，二維平面內(nèi)的帶隙會閉合。在幾百飛秒內(nèi)，電子-聲子有效相互散射能升高晶格的溫度，并且產(chǎn)生一個新的晶格振動模式。這種集體振蕩模式與熱激發(fā)生成的聲子振動模式有著明顯的區(qū)別。他們的研究表明激光誘導(dǎo)的1T-TaS2的電荷密度波相會發(fā)生非熱致的絕緣相-金屬相轉(zhuǎn)變。這主要歸因于1T-TaS2的電荷密度波相中的電子-電子關(guān)聯(lián)作用。

基于含時密度泛函理論，他們還闡明電荷密度波材料中電子-電子關(guān)聯(lián)、電子-聲子耦合對激光誘導(dǎo)的電荷密度波相轉(zhuǎn)變過程起著重要作用。研究表明文獻(xiàn)中流行的“熱電子模型”在描述上述過程中存在缺陷，因而需要發(fā)展新的基于第一性原理的非平衡過程研究工具。這項工作對理解電荷密度波材料的形成原因和光激發(fā)響應(yīng)具有啟發(fā)作用。主要結(jié)果發(fā)表在Nano Letter 19, 6027-6034 (2019)。

此外，孟勝研究員與張進、關(guān)夢雪等與美國南加州大學(xué)Oleg Prezhdo 教授、英國帝國理工大學(xué)Johannes Lischner博士合作研究了貴金屬納米顆粒與層狀二硫化鉬界面處表面等離激元型熱電子激發(fā)的電荷傳輸機制，揭示了直接電荷傳輸機制和間接電荷傳輸機制能夠共存，且都快于傳統(tǒng)的熱電子弛豫過程的物理圖像。上述工作對理解實驗中觀測到的二維納米體系超快光激發(fā)過程具有重要參考意義。

該工作發(fā)表在Nano Lett. 19, 3187-3193 (2019)。

上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金項目（項目批準(zhǔn)號11774396, 91850120 和 11934003）、科技部（項目批準(zhǔn)號2016YFA0300902, 2015CB921001)和科學(xué)院先導(dǎo)專項（XDB070301）的資助。