1.問題的提出

在采用閃光法測量材料熱擴(kuò)散系數(shù)過程中，諸如樣品厚度和閃光脈沖加熱能量這些試驗(yàn)參數(shù)的選擇，使得測試人員最常面臨的困惑就是試驗(yàn)參數(shù)選擇合理性和測試結(jié)果的準(zhǔn)確性，這種現(xiàn)象在實(shí)際測試中主要表現(xiàn)在以下幾個方面：

對于相同材料和厚度的樣品，設(shè)置不同閃光脈沖加熱能量，往往會得到不同測試結(jié)果，無法判斷加熱能量參數(shù)選擇的合理性和測試結(jié)果的準(zhǔn)確性。對于未知材料，無法確定合理的樣品厚度，往往造成不同樣品厚度測試的熱擴(kuò)散系數(shù)有明顯偏差。對于相同材料和厚度的樣品，不同實(shí)驗(yàn)室采用不同型號閃光法儀器，經(jīng)常會得出不同的測試結(jié)果，有時相互之間的偏差還很大。對于相同材料和厚度的樣品，不同實(shí)驗(yàn)室采用相同型號閃光法儀器，也常會得出不同的測試結(jié)果。總之，由于存在以上困惑，這就需要開發(fā)出一種閃光法測試規(guī)范來準(zhǔn)確測量熱擴(kuò)散系數(shù)，而最終得到的熱擴(kuò)散系數(shù)與閃光法儀器的試驗(yàn)參數(shù)無關(guān)。也就是說，希望采用任何正常的閃光法設(shè)備和任意試驗(yàn)參數(shù)，都可以測量得到準(zhǔn)確的熱擴(kuò)散系數(shù)。

本文將介紹一種閃光法熱擴(kuò)散系數(shù)測試規(guī)范——閃光能量外推法，即在樣品恒溫階段采用一系列不同大小的閃光脈沖加熱能量進(jìn)行測試，然后將相應(yīng)的熱擴(kuò)散系數(shù)測試結(jié)果外推至零加熱能量，由此準(zhǔn)確得到與試驗(yàn)參數(shù)（樣品厚度和加熱能量）無關(guān)的熱擴(kuò)散系數(shù)準(zhǔn)確值。

2.外推法的基本原理

眾所周知，閃光法測試中，根據(jù)溫升曲線計算得到的熱擴(kuò)散系數(shù)取決于測試條件，如脈沖加熱能量和樣品厚度。圖 2-1顯示了溫升曲線和熱擴(kuò)散系數(shù)隨溫度的變化曲線。

圖 2-1 （a）溫升曲線和（b）在Tbase附

當(dāng)在規(guī)定溫度Tbase（脈沖加熱前保持恒定）下進(jìn)行激光測量時，樣品溫度會升高Tmax。熱擴(kuò)散系數(shù)是一種依賴于溫度的物理性能，因此，樣品背面溫升曲線反映了測量過程中起始溫度Tbase和最高溫度Tmax之間熱擴(kuò)散系數(shù)的溫度相關(guān)性，即閃光法熱擴(kuò)散系數(shù)測量結(jié)果是樣品溫度升高后的等效熱擴(kuò)散系數(shù)，而不是起始溫度Tbase時樣品的固有熱擴(kuò)散系數(shù)，由此所帶來的誤差就是等效熱擴(kuò)散系數(shù)與固有熱擴(kuò)散系數(shù)之間的差值，此差值就是常見閃光法熱擴(kuò)散系數(shù)測量誤差的主要來源。

從圖 2-1可以看出，當(dāng)樣品背面溫升ΔT較大時，如果材料樣品的熱擴(kuò)散系數(shù)對溫度非常敏感，則等效熱擴(kuò)散系數(shù)與固有熱擴(kuò)散系數(shù)之間的差值將會較大。另外，較大ΔT可能會樣品背溫紅外輻射器信號帶來非線性影響，也會增大測量值偏差。

由此可見，由于背面溫升ΔT的存在，對于某一樣品厚度和加熱能量下測試得到是等效熱擴(kuò)散系數(shù)，此等效熱擴(kuò)散系數(shù)取決于樣品厚度、脈沖加熱能量、脈沖光吸收率和樣品體積熱容。從理論上講，背面溫升ΔT越小，所測試的等效熱擴(kuò)散系數(shù)就越接近于固有熱擴(kuò)散系數(shù)。但在實(shí)際測試過程中，往往會選擇較大的脈沖加熱能量來獲得漂亮的背面溫升曲線，以提高背溫信號的信噪比。由此可見，脈沖加熱能量的大小與熱擴(kuò)散系數(shù)準(zhǔn)確測量是一對矛盾。

為了解決上述試驗(yàn)參數(shù)對測量結(jié)果帶來的影響，日本國家計量研究所（NMIJ）的Akoshima等人開發(fā)了一種外推法熱擴(kuò)散系數(shù)測試規(guī)范[1]。外推法的基本原理是在恒定溫度Tbase下，假設(shè)樣品厚度、脈沖光吸收率和樣品體積熱容不隨溫度發(fā)生改變，通過改變脈沖加熱能量（即改變背面溫升ΔT大小）測試得到一系列相應(yīng)的等效熱擴(kuò)散系數(shù)。如圖 2-2所示，以背面溫升ΔT為橫坐標(biāo)、等效熱擴(kuò)散系數(shù)測量值為縱坐標(biāo)，建立起等效熱擴(kuò)散系數(shù)與背面溫升的線性函數(shù)關(guān)系，最終用此線性函數(shù)外推得到脈沖加熱能量為零時的等效熱擴(kuò)散系數(shù)，由此認(rèn)為此外推得到的熱擴(kuò)散系數(shù)即為樣品材料在溫度Tbase時的固有熱擴(kuò)散系數(shù)。

圖 2-2 不同加熱能量時的等效熱擴(kuò)散系

由此可見，通過外推法可以得到樣品材料固有的熱擴(kuò)散系數(shù)，而且所得到的熱擴(kuò)散系數(shù)與樣品厚度和脈沖加熱能量無關(guān)，這樣就可以在實(shí)際測試中消除了測試參數(shù)對熱擴(kuò)散系數(shù)測量結(jié)果的影響。

3.外推法的驗(yàn)證

為了全面驗(yàn)證外推法在閃光法熱擴(kuò)散系數(shù)測試中的有效性，日本國家計量研究所（NMIJ）和法國國家計量和測試實(shí)驗(yàn)室（LNE）開展了專門的比對測試研究[2]，并計劃將外推法補(bǔ)充到閃光法熱擴(kuò)散系數(shù)標(biāo)準(zhǔn)測試方法中。

對比測試選擇了四種材料，分別是IG-110各項(xiàng)同性石墨、Armco鐵、YSZ陶瓷和氮化硅，如圖 3-1所示。這四種材料基本覆蓋了10E-4~10E-6㎡/s范圍的熱擴(kuò)散系數(shù)，并在脈沖光和探測光的透過性上非常有代表性，從而也代表了不同樣品表面吸熱涂層和遮光涂層的處理方式。

兩個實(shí)驗(yàn)室分別在室溫下分別對不同樣品厚度的上述四種材料進(jìn)行了測試，每種厚度樣品采用不同脈沖加熱能量測試表觀熱擴(kuò)散系數(shù)，結(jié)果如圖 3-2~圖 3-5所示。然后針對每種厚度樣品的表觀熱擴(kuò)散系數(shù)測試結(jié)果計算獲得零脈沖能量外推值。每個樣品的外推值以及每個實(shí)驗(yàn)室的平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差如表 3-1所示。

圖 3-2 兩實(shí)驗(yàn)室分別在室溫下對不同厚

圖 3-3 兩實(shí)驗(yàn)室分別在室溫下對不同厚

圖 3-5 兩實(shí)驗(yàn)室分別在室溫下對不同厚

表 3-1 兩實(shí)驗(yàn)室對比測試四種材料的固

在各向同性石墨的情況下（其顯示出室溫附近熱擴(kuò)散系數(shù)的強(qiáng)溫度依賴性），從具有最大溫升的溫升曲線計算的表觀熱擴(kuò)散系數(shù)比使用外推法估計的固有值小3%。由于NMIJ和LNE估計熱擴(kuò)散系數(shù)測量的典型不確定度約為2~3%，因此這種誤差就非常明顯。結(jié)果表明，外推法有助于獲得固有熱擴(kuò)散系數(shù)，同時避免測量過程中由于樣品溫度變化造成的偏差。通過對兩種半透明性材料（3YSZ和Si3N4）的測試對比，也證明了外推法有助于檢測熱擴(kuò)散系數(shù)的估計值是否正確，并具有識別材料任何潛在半透明效應(yīng)的功能。

通過上述NMIJ和LNE這兩個國家計量機(jī)構(gòu)對四種固體材料進(jìn)行的熱擴(kuò)散系數(shù)測量，驗(yàn)證了外推法測試技術(shù)的有效性和準(zhǔn)確性。盡管兩實(shí)驗(yàn)室使用了不同的測試設(shè)備和不同的溫升曲線分析方法，但兩實(shí)驗(yàn)室測量的熱擴(kuò)散系數(shù)依然顯示出很好的一致性。由此可以確認(rèn)，結(jié)合了外推法的閃光法熱擴(kuò)散系數(shù)測量，在10E-4~10E-6㎡/s范圍內(nèi)的熱擴(kuò)散系數(shù)測試可以不受測量條件、儀器、分析方法和實(shí)驗(yàn)室的影響。

4.總結(jié)

熱擴(kuò)散系數(shù)是材料固有的特性，據(jù)此，熱擴(kuò)散率不取決于測量條件、形狀和尺寸。然而眾所周知，閃光法熱擴(kuò)散系數(shù)測試經(jīng)常受到這些因素的影響，因此外推法的出現(xiàn)為解決上述問題提出了一個很好的解決方案。

自2005年外推法提出以來，在國際度量衡委員會（CIPM）溫度測量咨詢委員會第9工作組（CCT-WG9）組織的實(shí)驗(yàn)室間熱擴(kuò)散系數(shù)對比框架內(nèi)，一直采用外推法這一試驗(yàn)規(guī)程進(jìn)行所有的對比測試[3]。經(jīng)過多年的驗(yàn)證試驗(yàn)和實(shí)際測試，證明了外推法主要有以下特點(diǎn)和優(yōu)勢：

（1）外推法是一種通用性方法。在采用外推法測試材料熱擴(kuò)散系數(shù)過程中，盡管不同實(shí)驗(yàn)室和不同測試設(shè)備采用不同脈沖加熱能量和不同數(shù)據(jù)處理方法會得到不同的外推斜率，反映了與測量儀器和所用評估方法相關(guān)的測量條件，但對應(yīng)于固有熱擴(kuò)散系數(shù)的截距值與斜率無關(guān)。

（2）外推法對熱擴(kuò)散系數(shù)隨溫度變化敏感的材料更有效。從上述石墨與金屬材料的對比測試可以看出，Armco鐵的外推斜率要小于IG-110石墨外推斜率，石墨材料熱擴(kuò)散系數(shù)在對溫度變化敏感的范圍內(nèi)，外推法對于更能顯著提高測量的準(zhǔn)確性。

（3）有助于識別潛在的材料半透明效應(yīng)。采用外推法測量時，如果材料完全不透明則會得到與樣品厚度無關(guān)的相同的外推值，反之則會看出明顯的厚度變化所帶來的半透明效應(yīng)。這種功能在識別未知材料的潛在半透明性中非常有用。

（4）由于使用外推法只需在不同脈沖加熱能量下進(jìn)行測量，與樣品厚度和數(shù)據(jù)處理方法無關(guān)，加上目前閃光法測試設(shè)備自動化程度很高，可以自動按照設(shè)定程序改變脈沖加熱能量進(jìn)行連續(xù)測量，因此只需選定一種厚度樣品就可以快速準(zhǔn)確的測定熱擴(kuò)散系數(shù)，既能保證測量準(zhǔn)確性又能提高測試效率。另外，通過外推法還可以在大的信噪比下進(jìn)行測量，解決了信噪比與測量精度的矛盾。

5.參考文獻(xiàn)

（1）M. Akoshima, T. Baba, in Proceedings of Thermal Conductivity 28/Thermal Expansion 16, ed. by R.B. Dinwiddie, M.A. White, L. McElroy (DEStech Publications, Lancaster, 2006), p. 497–506

（2）Akoshima M, Hay B, Neda M, et al. Experimental verification to obtain intrinsic thermal diffusivity by laser-flash method[J]. International Journal of Thermophysics, 2013, 34(5): 778-791.

（3）Akoshima M, Hay B, Zhang J, et al. International comparison on thermal-diffusivity measurements for iron and isotropic graphite using the laser flash method in CCT-WG9[J]. International Journal of Thermophysics, 2013, 34(5): 763-777.