從普通的煤煙到珍貴的鉆石，碳在許多方面都很熟悉，但是液態(tài)碳只是其中的一小部分。在研究人員FERMI 自由電子激光(FEL)源現(xiàn)在不僅產(chǎn)生的液體碳樣品，但其特征在于它的結(jié)構(gòu)，追蹤發(fā)生作為它們的碳樣品熔化電子鍵合和原子坐標的超快重排。該項目的首席研究員埃米利亞諾·普林西皮(Emiliano Principi)說：“據(jù)我所知，這是凝聚態(tài)物質(zhì)中最快的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?！?/p>

這項工作填補了元素相圖中的一些空白，即在不同溫度和壓力下其相的圖。盡管碳無處不在，并且它在許多科學(xué)領(lǐng)域都引起了人們的興趣，從傳感器和太陽能電池到量子計算和太空火箭保護系統(tǒng)，但其相圖的知識仍然是零散的。通常，一旦固態(tài)碳不能吸收熱量，它就會升華為氣體。對于其他材料，研究人員可以注冊高壓電池，以防止樣品在高溫下直接膨脹成氣體，但是這些通常是金剛石，正是這種條件旨在融化的元素。

相反，Principi，Claudio Masciovecchio和他們的團隊使用了FERMI飛秒泵浦探測系統(tǒng)，將來自泵浦激光器的高能量負載沉積到無定形碳樣品中，然后僅在數(shù)百飛秒之后就通過樣品測量了X射線吸收光譜用探測激光FEL脈沖。盡管以前已經(jīng)有關(guān)于使用激光加熱液態(tài)碳的研究，但這是第一個使用具有足夠短的波長和時間分辨率的激光脈沖在系統(tǒng)動力學(xué)的時間尺度上區(qū)分樣品結(jié)構(gòu)的研究。

串出

研究人員看到的是鍵合和原子排列發(fā)生了顯著變化。非晶碳主要由描述為sp 2的石墨和石墨烯中發(fā)現(xiàn)的電子鍵類型決定，其中每個碳原子彼此鍵合三個，形成緊密相互作用的碳原子平面。但是，當激光打到樣品上時，該鍵變?yōu)閟p 1，其中每個碳原子僅與兩個碳原子鍵合，形成碳原子串。普林西皮說：“在我看來，這真是令人著迷?！彼敃r解釋說，沒有時間通過聲子進行熱化，因此原子平面從平面到弦的原子排列的調(diào)整直接取決于靜電勢的變化。從修改的綁定。FERMI科學(xué)計劃負責人Masciovecchio補充說：“我們從未見過如此迅速的轉(zhuǎn)變?！?/p>

由德國卡塞爾大學(xué)的合作者Martin Garcia和Sergej Krylow對系統(tǒng)動力學(xué)進行了從頭算的一組計算，對實驗進行了補充。他們在計算和實驗之間找到了極好的一致性，正如Principi指出的，“非常罕見”，“特別是在這類實驗中”。通過這項理論工作，他們能夠確定過程中達到的溫度(高達14,200 K)以及激發(fā)碳系統(tǒng)中電子與聲子之間的相互作用強度-17×10 18 Wm -3 K -1。眾所周知，量化材料中電子-聲子相互作用強度的參數(shù)很難確定，可能對將來的模擬很有用。

簡短而甜美

碳中的核心電子在4 nm的波長處吸收，這就是為什么以前使用在可見波長下工作的臺式激光器進行的實驗只能測量反射強度的原因。由于實驗產(chǎn)生的等離子體會導(dǎo)致反射率激增，因此樣品對于這些測量值基本上保持不透明。FERMI FEL可以使用4 nm的激光脈沖，因此研究人員可以測量核心電子的吸收光譜，并清楚地了解泵浦脈沖如何影響結(jié)構(gòu)和鍵合。Masciovecchio說：“當將電子帶入連續(xù)體時，電子將開始觀察周圍發(fā)生的事情。”他描述了在電子被激發(fā)的情況下使用X射線吸收的優(yōu)勢，這與反射光譜相反。

FERMI的設(shè)置對于時間分辨率也具有至關(guān)重要的優(yōu)勢。自由電子激光器從加速到相對論速度的電子束產(chǎn)生輻射。電子束和波蕩器(周期性的偶極磁體系列)之間的相互作用會放大輻射，從而產(chǎn)生非常明亮的激光源。在FERMI，臺式激光為自由電子激光注入了種子，這使研究人員能夠?qū)⒈闷趾吞綔y脈沖同步到7飛秒以內(nèi)，而其他自由電子激光設(shè)備則需要200飛秒。由于存在時間短暫，這種定時精度是研究液態(tài)碳的關(guān)鍵-在300飛秒內(nèi)，樣品開始熱化并膨脹為氣體。“聚會在半皮秒之后就結(jié)束了，”普林西皮補充說。

結(jié)果填補了碳相圖中的一些空白。了解碳基系統(tǒng)在極端溫度和壓力下的行為方式可能對天體物理學(xué)有用，例如在最近觀測到的碳基系外行星的研究中。在以后的工作中，Principi及其同事可能將相同的方法應(yīng)用于其他碳同素異形體的研究，以了解不同起始密度的影響，以及對諸如硅或鐵等其他元素的整體研究。