隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,人們對器件的微型化和集成化的要求越來越高,這些微型器件具有能耗少、功能集成、設(shè)計自由程度高等特點。尤其是在光學(xué)領(lǐng)域,集成光波導(dǎo)芯片等器件在具有與傳統(tǒng)器件相同功能的基礎(chǔ)上,其體積卻可以縮小幾十倍。作為最基本的微光學(xué)元件,微透鏡在多個領(lǐng)域都有非常廣泛的潛在應(yīng)用,然而常見的面向透明硬脆材料微透鏡的制備方法效率低下,且對作業(yè)環(huán)境的要求較高,極大地限制了透明硬脆材料微透鏡陣列的大面積制備。

近日，清華大學(xué)樊華博士后、吉林大學(xué)王磊副教授和徐穎教授等人在《液晶與顯示》（ESCI、核心期刊）發(fā)表了題為“飛秒脈沖激光空間光場調(diào)控的微透鏡陣列制備技術(shù)進展”的綜述文章。
本文介紹了利用飛秒激光燒蝕結(jié)合濕法刻蝕制備硬脆材料微透鏡陣列的基本方法,并系統(tǒng)地分析了影響所制備微透鏡形貌的關(guān)鍵因素。通過在加工過程中對聚焦光斑的數(shù)量和位置進行精細調(diào)控,極大地提高了透明硬脆材料微透鏡陣列的加工效率,且可以在加工過程中動態(tài)地調(diào)整飛秒激光燒蝕改性的形貌,從而實現(xiàn)不同尺寸微透鏡陣列的高速制備。
1 引言
微透鏡陣列對表面質(zhì)量和形貌要求比較高，因此對制備工藝提出了很嚴格的要求。科研人員提出了許多方法來實現(xiàn)具有高表面質(zhì)量的微透鏡陣列的高效制備，比如針對柔性材料的熱壓印成型方法實現(xiàn)了大面積微透鏡陣列；利用灰度光刻工藝和轉(zhuǎn)印方法在柔性的聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)襯底上實現(xiàn)了微透鏡陣列；利用光刻和熱回流方式實現(xiàn)了基于聚二甲基硅氧烷材料的微透鏡陣列等。上述方法可以實現(xiàn)具有較高表面質(zhì)量的微透鏡陣列，但通常需要使用復(fù)雜的工藝和步驟。此外，這些微透鏡基質(zhì)通常為軟質(zhì)材料，材料本身的機械抗性和耐酸堿的能力比較差。相對而言，透明硬脆材料例如石英、藍寶石等由于其極高的硬度和極強的化學(xué)穩(wěn)定性，在光學(xué)窗口、光學(xué)元件等方面的應(yīng)用更加廣泛。因此，如何制備具有高表面質(zhì)量的透明硬脆材料微透鏡陣列等微光學(xué)元件成為研究人員研究的焦點。
2 飛秒激光與濕法刻蝕制備微透鏡的基本原理
飛秒激光在透明硬脆材料(石英)內(nèi)部制備的結(jié)構(gòu)可以分為以下3類：(1)由于色心或者瞬態(tài)重結(jié)晶形成的改性結(jié)構(gòu)(Type Ⅰ)；(2)由于納米光柵等結(jié)構(gòu)形成的帶有雙折射改性的結(jié)構(gòu)(Type Ⅱ)；(3)內(nèi)部的微空洞結(jié)構(gòu)(Type Ⅲ)。如圖 1(a)所示，當使用較小能量的飛秒激光在石英材料內(nèi)部加工時，局部分子間結(jié)構(gòu)的改變會導(dǎo)致加工區(qū)域局部密度的增加和輕微折射率的改變。圖1(b)熒光強度峰證實了激光加工后NBOHC缺陷的形成。當使用中等能量密度進行加工時，多光子吸收導(dǎo)致局部的等離子體產(chǎn)生，局部分子結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，產(chǎn)生隨機的缺陷結(jié)構(gòu)。隨后，入射激光與缺陷結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的散射相互干涉，進而形成了具有亞波長量級的周期性的納米光柵結(jié)構(gòu)。而使用高能量密度時，超高的峰值功率會將直接將焦點位置的材料汽化，在焦點位置形成微空洞結(jié)構(gòu)。
利用飛秒激光單點燒蝕與濕法刻蝕工藝制備石英微透鏡陣列的方法最早是由西安交通大學(xué)的陳烽老師提出，該方式成功地在石英材料表面實現(xiàn)了大面積微透鏡陣列的制備，其基本的制備流程如圖 1(c)所示。首先利用飛秒激光在石英表面進行單點燒蝕，其聚焦光斑橫向截面的能量分布可以用高斯分布來表示，因此在焦點附近能量高于材料損傷閾值的位置可以實現(xiàn)材料的去除，形成局部的微坑結(jié)構(gòu)，而在能量略低于材料損傷閾值的位置僅僅形成局部材料性質(zhì)的改變。當激光輻照后的石英樣品放入到HF溶液中以后，改性區(qū)域的結(jié)構(gòu)與HF溶液的反應(yīng)速率遠大于未經(jīng)過激光改性的本體材料，導(dǎo)致局部各向異性刻蝕的發(fā)生。

圖1飛秒激光加工機理

本文也針對影響加工質(zhì)量的參數(shù)進行了分析與實驗。在微透鏡的制備過程中，濕法刻蝕是決定微透鏡表面質(zhì)量和尺寸的關(guān)鍵因素。在濕法刻蝕過程中，影響結(jié)構(gòu)形貌的主要參數(shù)是溶液濃度和刻蝕時間。溶液濃度決定刻蝕速率，在相同濃度的情況下，刻蝕時間決定材料最終去除量。微透鏡的深度主要取決于各向異性刻蝕過程中飛秒激光燒蝕改性的深度。在相同數(shù)值孔徑的物鏡聚焦的情況下，其燒蝕改性的深度主要取決于飛秒激光的能量。
3 空間光場調(diào)制技術(shù)實現(xiàn)高效可控的微透鏡陣列的制備
（1）并行復(fù)雜排列的微透鏡陣列的制備
為了提高加工效率以及激光能量利用率，這里使用德國HOLOEYE反射式的液晶相位調(diào)制器(LETO-VIS-009)作為空間光場調(diào)制的手段?；贚C-SLM的并行飛秒激光加工系統(tǒng)如圖 2(a)所示，波長為514 nm，脈寬為230 fs的飛秒激光經(jīng)過LC-SLM進行空間光場調(diào)制后，利用4f光路將調(diào)制之后的光場相位分布投影到物鏡入瞳，經(jīng)過物鏡之后，在物鏡焦平面形成多個焦點，實現(xiàn)多點并行加工。為了提高飛秒激光的能量利用率，4f系統(tǒng)使用了焦距分別為400 mm和300 mm的透鏡，可以在投影的同時實現(xiàn)縮束效果，從而在充分利用物鏡數(shù)值孔徑的基礎(chǔ)上充分利用飛秒激光的能量。為了實現(xiàn)對多個焦點的位置和能量的準確控制，并考慮到計算的速度等問題，這里使用基于傅里葉全息的最優(yōu)旋轉(zhuǎn)角算法(Optimal Rotation Angle Algorithm, ORA)，其優(yōu)勢在于僅通過正向傅里葉變換即可迭代得到較為理想的全息相位分布，且只需要較少的迭代次數(shù)。圖 2(b)是預(yù)先設(shè)計的3×3共計9個不同聚焦光點的能量和位置示意圖，其中點與點之間的間隔為20 μm，其相對能量數(shù)值從0.6均勻變化到1。利用ORA全息算法計算得到其相應(yīng)的全息相位分布如圖 2(c)所示，其中最大和最小數(shù)值分別對應(yīng)于-π和+π。隨后利用S-FFT衍射積分算法對計算得到的全息相位進行光場仿真，并得到其在焦平面的光場能量分布(圖 2(d))，計算結(jié)果與設(shè)計基本保持一致，證明ORA算法可以滿足并行加工的需求。

圖2基于空間光場調(diào)制的多點加工原理

在未移動樣品位置和未改變總的激光脈沖能量的前提下，單次單脈沖直接曝光即可在石英表面得到3×3的微燒蝕坑陣列，其形貌如圖 3(a)和(b)的SEM圖所示，驗證了使用這種全息調(diào)制的方式可以僅通過單次曝光即可實現(xiàn)多個不同點的并行燒蝕。當經(jīng)過20%的HF溶液刻蝕樣品40 min以后，9個燒蝕的微坑都具有圓形表面輪廓，其直徑也隨著燒蝕能量的增加而增加(圖 3(c))。沿圓的直徑提取其截面數(shù)據(jù)，定量分析其結(jié)構(gòu)尺寸與燒蝕能量之間的關(guān)系，證明了利用全息光場調(diào)制技術(shù)僅通過控制不同焦點位置的能量即可以實現(xiàn)對微透鏡尺寸的控制，從而實現(xiàn)不同尺寸的石英微透鏡陣列的并行加工。

圖3石英表面微坑SEM圖

（2）單點直寫尺寸大范圍可控的微透鏡陣列
為了實現(xiàn)直徑和深度可控的微透鏡陣列的高效制備，如圖 4(a)所示，將經(jīng)物鏡聚焦的單個焦點調(diào)制成沿光軸的多個焦點，通過調(diào)整焦點個數(shù)來對燒蝕改性深度進行控制，最終實現(xiàn)對微透鏡尺寸的控制。在加工過程中使用的物鏡數(shù)值孔徑為0.7，其在石英內(nèi)部聚焦的縱向焦深接近3 μm，因此將焦點之間的距離d固定為3 μm。當使用略高于材料損傷閾值的能量進行加工時，焦點與焦點之間的距離在刻蝕后仍可以連在一起，從而實現(xiàn)對刻蝕后得到微透鏡深度的控制。利用ORA全息算法計算得到的縱向多焦點全息圖如圖 4(b)所示。使用矢量衍射積分算法分別計算了不同全息下物鏡焦點附近光場能量密度分布情況,其結(jié)果如圖4(c)所示。為了避免空間光調(diào)制器中未調(diào)制的光斑對加工造成影響，在ORA計算得到的全息圖中疊加了菲涅爾透鏡相位，從而將調(diào)制和未調(diào)制的光場沿光軸方向分離開。

圖4縱向多焦點調(diào)制

經(jīng)過濕法刻蝕得到微透鏡的形貌如圖 5(a)所示，從頂視圖可以看出，經(jīng)過40 min HF刻蝕后，不同焦點個數(shù)燒蝕改性的結(jié)構(gòu)都已經(jīng)被刻蝕掉，最終都形成了較為理想的圓形輪廓。為了更加準確地表征縱向多焦點全息加工方式對微透鏡尺寸的控制能力，將使用不同焦點個數(shù)下制備的微透鏡的尺寸數(shù)據(jù)總結(jié)，如圖 5(b)所示。微凹透鏡光學(xué)參數(shù)的計算結(jié)果如圖 5(c)所示。

圖5全息調(diào)制的焦點個數(shù)制備的微透鏡和表征

（3）并行微透鏡陣列的制備和成像測試

通過ORA算法計算得到相應(yīng)的全息圖，并利用激光單次曝光燒蝕和濕法刻蝕直接得到呈六方排列的微透鏡陣列。如圖 6(b)所示，經(jīng)過40 min刻蝕即可得到填充因子為100%的微透鏡陣列，且不同位置的微透鏡結(jié)構(gòu)均勻。隨后我們利用如圖 6(a)所示的測試系統(tǒng)對該三維微凹透鏡陣列的三維成像效果進行分析，其結(jié)果如圖 6(c)和(d)所示，其中紅色為最外圈微凹透鏡的成像效果，綠色為中心微凹透鏡的成像效果。此外，利用縱向焦點個數(shù)調(diào)制的方式，結(jié)合樣品臺與SLM動態(tài)聯(lián)動，對不同位置使用不同焦點個數(shù)的全息來實現(xiàn)不同尺寸微透鏡陣列的高效制備，其理論最大加工速度可達60個/s。制備得到的不同尺寸微凹透鏡陣列的頂視圖如圖 6(e)所示，在不改變激光脈沖能量的情況下，在相同樣品表面可以實現(xiàn)不同尺寸的微透鏡陣列。由于不同尺寸的微凹透鏡具有相同的擬合半徑和焦距，但是其底部距離表面的位置不一樣，因此具有不同焦平面，即該微凹透鏡陣列具有三維的成像能力。如圖 6(f)所示，不同微透鏡陣列都可以具有比較好的成像效果，且隨著微透鏡數(shù)值孔徑的增加，“F”的清晰度隨之增加。

圖6三維微透鏡陣列的制備和表征

4 藍寶石微透鏡陣列的并行制備
藍寶石作為一種具有極高硬度、寬光譜透過率和極其穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)的透明硬質(zhì)材料，在工業(yè)和國防領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用潛力，其在微光學(xué)領(lǐng)域也具有極高的潛在應(yīng)用價值。根據(jù)上節(jié)飛秒激光制備石英微凹透鏡的加工機理，各向同性的濕法刻蝕是實現(xiàn)高表面質(zhì)量微凹透鏡的關(guān)鍵。這里借助飛秒激光燒蝕種子結(jié)構(gòu)結(jié)合各項同性濕法刻蝕的思想，將其應(yīng)用到藍寶石微透鏡的加工中，實現(xiàn)藍寶石微凹透鏡陣列的高效率制備。

這里采用的是C相藍寶石，使用不同單脈沖能量直接燒蝕得到的結(jié)果如圖 7(a)所示。利用該高溫化學(xué)反應(yīng)，單脈沖能量為36 nJ燒蝕后的藍寶石結(jié)構(gòu)隨刻蝕時間的演化過程如圖 7(b)所示。當在溶液中刻蝕5 min以后，藍寶石表面的燒蝕微坑已經(jīng)擴大并演變成倒三棱錐結(jié)構(gòu)，并且隨著刻蝕時間增加。藍寶石表面微結(jié)構(gòu)的整體尺寸也逐漸增加，但是從側(cè)面圖 7(c)可以看到，在整個刻蝕過程中，其斜邊的傾斜角度保持不變，但是底部由原來的三棱錐形狀變成了球形。并且隨著刻蝕時間的近一步增加，其底面的尺寸也隨之變大。經(jīng)驗證，該底部結(jié)構(gòu)具有比較完美的球面輪廓。根據(jù)這一現(xiàn)象，利用光場調(diào)制技術(shù)將焦點調(diào)制為4×4的點陣，焦點之間的間隔略小于刻蝕后藍寶石底部的球面直徑，可以避免由不同晶向引起的三棱柱側(cè)邊，從而實現(xiàn)具有高表面質(zhì)量的藍寶石微透鏡陣列結(jié)構(gòu)。圖 7(d)是利用飛秒激光空間光場調(diào)制和濕法刻蝕制備的大面積藍寶石微透鏡陣列結(jié)構(gòu)，可以看到其尺寸分布比較均勻，且都具有比較好的成像效果(圖 7(e))。

圖7藍寶石微透鏡陣列的制備和表征

5 結(jié)論
由于液晶空間光調(diào)制器的高衍射效率和高柔性的光場調(diào)制能力，將飛秒激光空間光場調(diào)制與濕法刻蝕相結(jié)合，可以實現(xiàn)石英表面微凹透鏡陣列的高效制備，并且在制備過程中僅通過改變?nèi)D的方式即可實現(xiàn)對微凹透鏡尺寸和數(shù)值孔徑的調(diào)制。此外，由于光場調(diào)制方法可以對加工過程中多個物理量進行控制，因此通過合理地設(shè)計焦點陣列的位置和相對能量，單次曝光即可實現(xiàn)三維空間排列的微凹透鏡陣列結(jié)構(gòu)。此外，這種光場調(diào)制與濕法刻蝕的加工方式也適用于其他能夠被溶液各項同性刻蝕的材料，包括藍寶石等晶體材料。這種加工方式具有很高的實際應(yīng)用價值。
盡管利用光場調(diào)制和濕法刻蝕可以實現(xiàn)高效微光學(xué)元件的制備，但是就目前而言其僅能應(yīng)用到簡單的微凹透鏡陣列，對于具有復(fù)雜輪廓的微光學(xué)元件仍有困難。如何利用光場調(diào)制與濕法刻蝕方法實現(xiàn)具有高表面質(zhì)量且三維輪廓可控的硬質(zhì)材料微光學(xué)元件的高效制備，對飛秒激光微納加工領(lǐng)域和微納光學(xué)領(lǐng)域都具有十分重要的意義。