空化氣泡可以通過(guò)在水中聚焦強(qiáng)激光，在光學(xué)擊穿后從等離子體中產(chǎn)生?？焖賱?dòng)力學(xué)與氣體和液體的極端狀態(tài)有關(guān)，尤其是在新生狀態(tài)。這為探測(cè)遠(yuǎn)離平衡的水和水蒸氣提供了獨(dú)特的設(shè)置。然而，由于對(duì)比度和分辨率的限制，目前的光學(xué)技術(shù)不能量化這些早期狀態(tài)。由哥廷根大學(xué)領(lǐng)導(dǎo)的研究小組與德國(guó)電子同步器 (DESY) 和歐洲 X 射線自由電子激光器 (European XFEL) 一起使用了一項(xiàng)涉及全息閃光成像和納米聚焦 X 射線激光脈沖的創(chuàng)新技術(shù)。該研究發(fā)表2021年6月8日發(fā)表在Nature Communications上。

液體中小的瞬態(tài)或強(qiáng)烈驅(qū)動(dòng)的空化氣泡表現(xiàn)出一系列有趣的非線性效應(yīng)。它們可能會(huì)經(jīng)歷劇烈的坍塌，這與向液體中發(fā)射沖擊波、高壓縮、氣泡介質(zhì)加熱、光發(fā)射（聲致發(fā)光）或化學(xué)反應(yīng)有關(guān)。在固體表面或界面附近，它們會(huì)形成液體射流，導(dǎo)致材料腐蝕。在超聲波驅(qū)動(dòng)的多氣泡系統(tǒng)（聲空化）中，氣泡的相互作用及其與聲場(chǎng)的相互作用會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)形成和集體行為。除了非平衡物理學(xué)的基本方面，這些過(guò)程還與一系列醫(yī)療程序相關(guān)，例如在白內(nèi)障手術(shù)中乳化組織或氣泡介導(dǎo)的藥物輸送。了解空化氣泡和動(dòng)力學(xué)對(duì)于聲化學(xué)、超聲波清洗和腐蝕預(yù)防也很重要。

對(duì)于空化氣泡的良好控制實(shí)驗(yàn)，通常使用短激光脈沖，通過(guò)從激光產(chǎn)生的等離子體過(guò)渡到熱的壓縮氣泡核，最后到液體環(huán)境中膨脹的氣體和蒸汽氣泡，從而產(chǎn)生氣蝕氣泡。從等離子體到氣泡的這種轉(zhuǎn)變、等離子體的生長(zhǎng)、等離子體的隨后冷卻和介質(zhì)中沖擊波的產(chǎn)生，以及氣泡中物質(zhì)的精確狀態(tài)仍然難以捉摸。幾十年來(lái)，研究空化動(dòng)力學(xué)的主要工具一直是聲學(xué)方法、光泵浦探測(cè)光譜和光學(xué)成像，高速 ICCD 相機(jī)每秒高達(dá) 1 億幀。最近隨著光學(xué)傳感器靈敏度的提高，可以直接對(duì)多氣泡場(chǎng)中的氣泡振蕩和聲致發(fā)光進(jìn)行成像。同樣，使用聲學(xué)方法和光學(xué)方法測(cè)量介電擊穿后的初始?xì)馀菪纬珊蜎_擊波發(fā)射，例如明暗場(chǎng)成像、光學(xué)干涉測(cè)量、紋影攝影和條紋成像。然而，由于尺度小和動(dòng)力學(xué)快，在介電擊穿和坍塌過(guò)程中氣泡內(nèi)部及其附近環(huán)境的成像仍然存在未解決的挑戰(zhàn)。光學(xué)方法受到長(zhǎng)距離物鏡數(shù)值孔徑的限制，需要對(duì)離界面足夠遠(yuǎn)的空化氣泡進(jìn)行成像。需要亞納秒時(shí)間分辨率和亞微米空間分辨率來(lái)跟蹤相界的運(yùn)動(dòng)和氣泡內(nèi)部的動(dòng)力學(xué)。在沒(méi)有直接成像方法的情況下，已從發(fā)射光的光譜測(cè)量中推斷出坍塌氣泡狀態(tài)的知識(shí)，并基于模型計(jì)算。在此之前的研究已經(jīng)開(kāi)發(fā)了幾種模型來(lái)描述液體中介電擊穿的非線性現(xiàn)象和以下空化動(dòng)力學(xué)。然而，氣泡動(dòng)力學(xué)演化和相界結(jié)構(gòu)的許多方面仍不清楚。懸而未決的問(wèn)題涉及例如不均勻性的存在、會(huì)聚沖擊的存在，甚至更根本的是氣泡和周?chē)鷽_擊波在不同狀態(tài)下的確切空間密度和壓力分布。

在這項(xiàng)研究中，來(lái)自德國(guó)哥廷根大學(xué)、德國(guó)電子同步加速器研究所(DESY)、歐洲X射線自由電子激光裝置(XFEL)的研究人員展示了使用單個(gè)X射線自由電子激光 (X-ray free-electron laser, XFEL) 脈沖對(duì)空化氣泡進(jìn)行近場(chǎng)全息成像。

圖1. MID 儀器空化的全息成像

▲圖解：a. FEL X 射線脈沖被鈹 CRL 聚焦到納米光斑尺寸。在 X 射線焦點(diǎn)后面放置一個(gè)裝有水的比色皿。泵浦激光由透鏡聚焦，并由隨后的平面鏡反射到水中以播種氣泡。X 射線和激光束是反平行的。X 射線束穿過(guò)激光鏡中的一個(gè)小孔到達(dá) X 射線探測(cè)器。X射線焦點(diǎn)與激光焦點(diǎn)之間的距離，即空化的種子點(diǎn)，z01 = 144 mm，X射線焦點(diǎn)與探測(cè)器之間的距離z02 = 9578 mm。高速光學(xué)相機(jī)觀察垂直于 X 射線束的氣泡形成。比色皿壁上的麥克風(fēng)記錄空化事件的聲學(xué)信號(hào)。b. 實(shí)驗(yàn)的時(shí)間安排。泵浦激光器在 FEL 脈沖之前的時(shí)間 Δt 激發(fā)空化氣泡。光學(xué)高速相機(jī)獲取一系列圖像，第一幀與泵浦激光脈沖同步。聲學(xué)的麥克風(fēng)信號(hào)被記錄（mic）。c. 光學(xué)高速相機(jī)的圖像序列。第一幀（左）顯示等離子火花。以下幀相對(duì)于第一幀具有 40 μs、140 μs 和 160 μs（從左到右）的時(shí)間延遲。d. 不同時(shí)間 Δt 空化事件的空光束校正 X 射線全息圖，如左上角所示。全息圖在內(nèi)部界面（氣體/沖擊波）和外部界面（沖擊波/平衡水）處顯示出強(qiáng)烈的對(duì)比。比例尺：50 μm (a, d), 500 μm (c)。

該團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)在水中聚焦紅外激光脈沖來(lái)產(chǎn)生空化，從而產(chǎn)生半徑為千分之幾毫米的微小氣泡，這是一種在液體中形成充滿蒸汽的小空腔（即氣泡）的現(xiàn)象。研究人員用同步但仔細(xì)控制的延遲 X 射線脈沖觀察了膨脹的氣泡。

與可見(jiàn)光相比，折射和散射會(huì)模糊圖像，X 射線成像不僅可以解析氣泡和沖擊波內(nèi)部的形狀，還可以解析其密度分布。這使研究人員能夠生成微小氣泡的X射線全息圖，并記錄包含數(shù)千個(gè)事件的大型數(shù)據(jù)流，然后研究人員通過(guò)專(zhuān)門(mén)設(shè)計(jì)的‘解碼算法’對(duì)其進(jìn)行分析，以獲得氣泡中氣體的密度和沖擊波周?chē)?。由于產(chǎn)生效果的播種激光脈沖和測(cè)量效果的X射線脈沖之間的時(shí)間延遲得到良好控制，因此該團(tuán)隊(duì)可以錄制該過(guò)程。

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該實(shí)驗(yàn)結(jié)果已經(jīng)挑戰(zhàn)了當(dāng)前的科學(xué)理解，并將幫助其他科學(xué)家開(kāi)發(fā)更好的模型。哥廷根大學(xué) X 射線物理學(xué)教授 Tim Salditt 教授解釋說(shuō)：“盡管水是地球上最重要的液體，但關(guān)于這種神秘而難以捉摸的物質(zhì)，仍有很多東西需要了解。多虧了水的獨(dú)特性質(zhì)。歐洲 XFEL 產(chǎn)生的 X 射線激光輻射，以及我們新的單發(fā)全息方法，我們現(xiàn)在可以觀察極端條件下蒸汽和液態(tài)水中的真實(shí)情況。”

這項(xiàng)研究技術(shù)為與其他應(yīng)用相關(guān)的過(guò)程提供了見(jiàn)解，例如，空化可能是泵或螺旋槳中流體的不良影響，但它可以用于材料的激光加工或修改化學(xué)反應(yīng)。在激光手術(shù)中，通過(guò)激光脈沖在組織中有意地在微小氣泡中產(chǎn)生沖擊波和壓縮氣體。將來(lái)，可以使用這個(gè)新開(kāi)發(fā)的方法，在微觀層面和高時(shí)間分辨率下詳細(xì)‘拍攝’這些過(guò)程。

本文來(lái)源：M. Vassholz et al, Pump-probe X-ray holographic imaging of laser-induced cavitation bubbles with femtosecond FEL pulses, Nature Communications (2021).