一束光

將大千世界的繽紛色彩喚醒

一束光

把人類和浩瀚宇宙的距離縮短

當(dāng)光與量子材料相遇

將會碰撞出怎樣驚艷的火花？

古今中外

眾多科學(xué)工作者投身光與物質(zhì)的科學(xué)研究

一步步更新了社會對于微觀世界的認(rèn)知

產(chǎn)出了許多推動科學(xué)進(jìn)步的先進(jìn)成果

近日

清華大學(xué)物理系周樹云教授研究組

首次在半導(dǎo)體材料黑磷中

實(shí)現(xiàn)弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控

并發(fā)現(xiàn)獨(dú)特的光學(xué)選擇定則

為調(diào)控材料性質(zhì)、開發(fā)新型器件

奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)

瞬時(shí)改變物態(tài)的激光“開關(guān)”

光與物質(zhì)的相互作用是探究低維量子材料微觀物理機(jī)制的重要探測手段，并且其中超短、超強(qiáng)脈沖激光還可作為電子結(jié)構(gòu)及物態(tài)的有效調(diào)控手段，實(shí)現(xiàn)平衡態(tài)所不具有的新物態(tài)、新效應(yīng)。

周樹云研究組和合作者首次在半導(dǎo)體材料黑磷中實(shí)現(xiàn)了脈沖激光誘導(dǎo)的弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控，并發(fā)現(xiàn)其與黑磷的贗自旋具有獨(dú)特的耦合作用及光學(xué)選擇定則，研究工作以“Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus”為題，于2023年2月2日發(fā)表在Nature雜志。

半導(dǎo)體材料弗洛凱能帶調(diào)控示意圖

給黑磷中的電子“拍電影”

低維量子材料包括碳納米管、石墨烯、過渡金屬硫族化合物等，以其新奇的物理特性和全新的器件應(yīng)用而廣受關(guān)注。例如，相比于石墨的三維立體結(jié)構(gòu)而言，石墨烯以其單原子級厚度可以被視作“二維”這樣的低維材料，其中的電子結(jié)構(gòu)也會因?yàn)榫S度的降低而發(fā)生劇烈的變化?！拔覀冄芯康碾娮幽軒ЫY(jié)構(gòu)可以通俗地理解成這些材料的DNA，它決定了材料的各種屬性，清華大學(xué)“水木學(xué)者”鮑昌華解釋道，“而我們所做的就是利用飛秒激光來調(diào)控這些材料的DNA，從而獲得我們想要得到的一些性質(zhì)?！?/p>

當(dāng)前學(xué)界的研究主要聚焦在材料的平衡態(tài)特性，而對其非平衡態(tài)物理及超快動力學(xué)的研究尚處于發(fā)展階段。周樹云團(tuán)隊(duì)利用脈沖激光，將時(shí)間精度控制到萬億分之一秒，邁出了實(shí)現(xiàn)瞬時(shí)調(diào)控材料特性的堅(jiān)實(shí)一步。在超快時(shí)間尺度（皮秒甚至飛秒）上實(shí)現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)和物理特性的測量和調(diào)控，不僅能夠拓展非平衡態(tài)物理知識的前沿，還將為未來新型、高速器件的開發(fā)和應(yīng)用奠定重要的科學(xué)基礎(chǔ)。

在非平衡態(tài)超快動力學(xué)和瞬時(shí)物態(tài)調(diào)控研究中，一個(gè)備受關(guān)注的重要研究方向是通過周期振蕩的勢場誘導(dǎo)量子物態(tài)的變化，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對其電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，該方案被稱為弗洛凱工程(Floquet engineering)。從材料的晶格結(jié)構(gòu)出發(fā)，電子受到空間中周期性變化晶格的影響，形成在動量空間具有周期性的能帶結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致整個(gè)材料呈現(xiàn)出金屬、絕緣體、半導(dǎo)體乃至超導(dǎo)體的多種性質(zhì)的可能。與之相類比，外加的周期振蕩勢場將導(dǎo)致電子在能量空間出現(xiàn)能帶結(jié)構(gòu)的周期性復(fù)制，進(jìn)而形成弗洛凱態(tài)。進(jìn)一步地，通過電子與周期勢場的相互作用對低維量子材料的能帶結(jié)構(gòu)、對稱性及拓?fù)湫再|(zhì)的瞬時(shí)調(diào)控，可實(shí)現(xiàn)平衡態(tài)所不具有的新物態(tài)，例如，將拓?fù)淦接沟牟牧限D(zhuǎn)變?yōu)橥負(fù)洳牧?，?shí)現(xiàn)遠(yuǎn)離平衡態(tài)的拓?fù)涑瑢?dǎo)態(tài)等。

“目前，國際上這方面的研究還剛開始。一方面，我們希望弗洛凱能帶工程可以在更加廣泛的材料體系中被實(shí)現(xiàn)，從而為更加自由地調(diào)控材料的性質(zhì)提供一種新的途徑，”對于該研究領(lǐng)域的發(fā)展前景和可能的應(yīng)用，清華大學(xué)物理系2017級博士生周紹華介紹，“另一方面則是在未來飛秒激光在材料物性調(diào)控作用上的應(yīng)用，如在超快時(shí)間尺度上實(shí)現(xiàn)材料的非平庸拓?fù)?、超?dǎo)拓?fù)湮飸B(tài)等?！?/p>

弗洛凱態(tài)的概念自上個(gè)世紀(jì)初被提出后就引起了物理學(xué)家的廣泛關(guān)注，并被應(yīng)用于凝聚態(tài)物理、冷原子物理和光晶格等領(lǐng)域。近十年來，弗洛凱瞬時(shí)能帶和物性調(diào)控已經(jīng)發(fā)展成為國際上凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的一個(gè)重要科學(xué)前沿。然而，盡管理論方面涌現(xiàn)出豐富的預(yù)言，與之形成鮮明對比的是凝聚態(tài)體系中的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展非常少。很多關(guān)鍵的科學(xué)問題，例如，能否在常規(guī)材料（例如半導(dǎo)體）中實(shí)現(xiàn)能帶結(jié)構(gòu)的瞬時(shí)調(diào)控，仍然有待實(shí)驗(yàn)的證實(shí)。

利用超快時(shí)間分辨角分辨光電子能譜在黑磷中實(shí)現(xiàn)弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控

周樹云研究組多年來致力于低維量子材料的電子能譜和非平衡態(tài)超快動力學(xué)的研究，尤其是弗洛凱能帶及物態(tài)調(diào)控的實(shí)驗(yàn)研究。這一過程并不簡單，需要研發(fā)具有能夠?qū)崿F(xiàn)弗洛凱調(diào)控工程所需的極端實(shí)驗(yàn)條件的先進(jìn)科學(xué)儀器。由于弗洛凱調(diào)控要求激發(fā)光源具有低光子能量、強(qiáng)峰值電場等極端實(shí)驗(yàn)條件，研究組針對領(lǐng)域難點(diǎn)投入了大量的精力，攻克了中紅外強(qiáng)場脈沖激發(fā)光源以及與角分辨光電子能譜儀結(jié)合方面的困難，研制出具有前沿技術(shù)指標(biāo)的超快時(shí)間分辨角分辨光電子能譜(TrARPES)系統(tǒng)。

在材料體系方面，周樹云研究組獨(dú)創(chuàng)一格，巧妙地選取了黑磷這個(gè)具有小帶隙、高遷移率的經(jīng)典半導(dǎo)體材料。通過精細(xì)調(diào)節(jié)中紅外激發(fā)光源的光子能量，研究組發(fā)現(xiàn)當(dāng)光子能量與帶隙接近共振時(shí)，黑磷的電子結(jié)構(gòu)從平衡態(tài)的拋物線形狀演化為在帶頂打開能隙的“墨西哥帽”形狀，并觀察到了復(fù)制的弗洛凱邊帶。

在研究其中的弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控時(shí)，研究組使用了類似“給電子拍電影”的方法：在飛秒尺度上去記錄它在光的激發(fā)下，從光到來之前、剛好到達(dá)時(shí)以及光離開以后整個(gè)動態(tài)過程中的關(guān)鍵時(shí)刻，從而觀察它是怎樣演化的。在此基礎(chǔ)上，他們通過系統(tǒng)性地探究該瞬時(shí)能隙對時(shí)間、光強(qiáng)和電子摻雜等變量的響應(yīng)等，確認(rèn)了所觀測到的瞬時(shí)能隙是由弗洛凱能帶工程所導(dǎo)致。

更有意思的是，研究組發(fā)現(xiàn)黑磷中的弗洛凱能帶工程對激發(fā)光源的偏振具有強(qiáng)烈的選擇性：只有當(dāng)泵浦光偏振沿著黑磷的扶手椅型(armchair)方向時(shí)，才會出現(xiàn)瞬時(shí)能隙，揭示出弗洛凱能帶工程調(diào)控具有特定的光學(xué)選擇定則。結(jié)合理論分析，研究組指出這一奇特的偏振選擇效應(yīng)來源于黑磷的贗自旋自由度（黑磷元胞中含有兩個(gè)子晶格，對應(yīng)的兩能級系統(tǒng)可類比自旋）。這些研究結(jié)果不僅為弗洛凱能帶調(diào)控提供了重要的思路，同時(shí)，飛秒激光調(diào)控的迅速“開關(guān)”特點(diǎn)也為進(jìn)一步探索拓?fù)湮飸B(tài)、關(guān)聯(lián)物態(tài)（磁性、超導(dǎo)等）的瞬時(shí)調(diào)控奠定了重要的基礎(chǔ)。此外，這一獨(dú)特的偏振選擇效應(yīng)未來也有望應(yīng)用于光學(xué)偏振相關(guān)的光電器件應(yīng)用中。

參與項(xiàng)目研究的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)成員

堅(jiān)持“一步一個(gè)腳印”

這個(gè)研究課題自周樹云2012年入職清華大學(xué)就已列入她的研究計(jì)劃，是她在清華最想解決的科學(xué)挑戰(zhàn)之一。該實(shí)驗(yàn)涉及多種精密實(shí)驗(yàn)技術(shù)的結(jié)合，沒有現(xiàn)成的儀器設(shè)備可以開展此類實(shí)驗(yàn)，也缺乏可供借鑒的研究經(jīng)驗(yàn)，研究過程充滿了挑戰(zhàn)。課題組通過多年的技術(shù)研發(fā)和多方籌集資源，克服重重困難，不斷朝著目標(biāo)努力，并最終在2018年完成了儀器平臺的建設(shè)，使該系統(tǒng)在能量分辨率、時(shí)間分辨率、中紅外泵浦光源等多方面指標(biāo)具有國際領(lǐng)先水平。最近，他們利用這一設(shè)備成功攻克了超快時(shí)間尺度下，光與半導(dǎo)體材料相互作用導(dǎo)致的弗洛凱工程這一重要科學(xué)問題。

該實(shí)驗(yàn)所需的實(shí)驗(yàn)條件十分苛刻，研究成果來之不易。例如，在實(shí)現(xiàn)弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控的過程中，需要調(diào)控兩束飛秒激光在時(shí)間和空間上完全重合，才有可能觀測到該效應(yīng)。這就需要不僅在時(shí)間上要使它們在飛秒尺度上重合，還要使它們在空間上聚焦到空間上同一個(gè)幾十微米尺度的點(diǎn)。此外，激光光源的能量范圍以及極端峰值電場強(qiáng)度也給實(shí)驗(yàn)帶來了很多技術(shù)上的挑戰(zhàn)。

最困難的是，對于這樣的未知領(lǐng)域，什么樣的實(shí)驗(yàn)條件有利于弗洛凱瞬時(shí)能帶調(diào)控的觀測，在這方面并沒有可供借鑒的經(jīng)驗(yàn)，只能是摸著石頭過河，通過大量實(shí)驗(yàn)逐漸積攢經(jīng)驗(yàn)。在研究過程中，研究組成員通過長年累月的堅(jiān)持、嚴(yán)謹(jǐn)求實(shí)的態(tài)度最終攻克了一個(gè)又一個(gè)難關(guān)，從最初開始該實(shí)驗(yàn)時(shí)遭遇不斷失敗到觀察到最終實(shí)驗(yàn)結(jié)果時(shí)的豁然開朗，他們用專精的實(shí)力詮釋了科研的態(tài)度和決心。

“清華大學(xué)為我們提供了優(yōu)質(zhì)的科研環(huán)境，為青年學(xué)者的成長提供了助力?！痹谇迦A園學(xué)習(xí)生活的第 11 個(gè)年頭，鮑昌華一步步從清華物理學(xué)堂班學(xué)生、獲得研究生特獎成長為今年的 “水木學(xué)者”，對科研有他自己深刻的體會?！拔覀冊谧隹蒲械倪^程中，需要不忘初心，始終堅(jiān)持一步一個(gè)腳印。只有把每一步都做到完美，厚積薄發(fā)，最后才有希望摘取到最重要的科研成果。”周紹華也有這樣的深切體會：“除了優(yōu)秀的學(xué)術(shù)環(huán)境和科研平臺以外，清華自強(qiáng)不息的文化傳統(tǒng)也使我們受益匪淺。在科研的道路上，只有堅(jiān)持自強(qiáng)不息，不斷追求卓越，才能取得科研上的重大突破。”

論文通訊作者是周樹云，論文共同第一作者為周紹華和鮑昌華。合作者包括清華大學(xué)物理系段文暉院士、于浦教授，北京航空航天大學(xué)湯沛哲教授，中科院物理所孟勝研究員等。

該研究工作主要受到科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、自然科學(xué)基金委國家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目、重點(diǎn)項(xiàng)目和重大科研儀器研制項(xiàng)目的支持。此外，該研究工作還受到國家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目和中國科學(xué)院項(xiàng)目的支持。