近日，上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院鄭遠(yuǎn)林、陳險(xiǎn)峰教授研究組研究了非線性晶體納米腔中增強(qiáng)的光參量過程，在薄膜鈮酸鋰中通過Anapole共振機(jī)制克服了材料的折射率限制并將光強(qiáng)局域在納米腔內(nèi)，實(shí)現(xiàn)了四個(gè)數(shù)量級(jí)的二次諧波增強(qiáng)。該成果以“Enhanced second-harmonic generation in thin-film lithium niobate circular Bragg nanocavity”為題發(fā)表在Nano Letters 24, 11676 (2024)。

二階非線性效應(yīng)可引發(fā)許多獨(dú)特的物理現(xiàn)象，例如二次諧波產(chǎn)生，這在基礎(chǔ)科學(xué)和各種應(yīng)用中起著重要作用。微納尺度下光與物質(zhì)相互作用過程，特別是非線性參量過程，有賴于材料本身強(qiáng)非線性還需將光局域在小模式體積內(nèi)以增強(qiáng)作用強(qiáng)度。在各種材料中，鈮酸鋰是目前最廣泛使用的非線性晶體之一，它具有強(qiáng)烈的二階非線性效應(yīng)。而鈮酸鋰折射率并不太高，對(duì)鈮酸鋰的加工也十分困難且蝕刻側(cè)壁也不夠陡直，這限制了其將光束限制在納米尺度的能力，從而限制了其在納米光子學(xué)中的應(yīng)用。

我們?cè)诩{米薄膜鈮酸鋰（TFLN）平臺(tái)上利用圓形布拉格環(huán)柵腔（CBG）并在腔中心盤內(nèi)設(shè)計(jì)Anapole共振條件將光限制在1.5個(gè)波長(zhǎng)直徑內(nèi)，最終實(shí)現(xiàn)了非線性效應(yīng)的顯著增強(qiáng)。CBG結(jié)構(gòu)以其高光收集效率和垂直表面發(fā)射而廣泛應(yīng)用于激光器、量子發(fā)射器和非線性器件中。Anapole共振由于振蕩電偶極矩和環(huán)形偶極矩遠(yuǎn)場(chǎng)輻射模式相消干涉而沒有遠(yuǎn)場(chǎng)輻射，是在亞波長(zhǎng)尺度上增強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的理想選擇。在此研究中，我們?cè)趚切薄膜鈮酸鋰上的CBG中實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了Anapole共振增強(qiáng)的二次諧波產(chǎn)生。在泵浦強(qiáng)度為1.9 MW/cm^2下的歸一化轉(zhuǎn)換效率達(dá)1.21×10^-2 cm^2/GW；相比于薄膜鈮酸鋰，增強(qiáng)因子達(dá)到了42000倍。此外，我們還研究了橢圓形布拉格環(huán)柵腔（EBG）中二次諧波產(chǎn)生的特性，并在不降低非線性轉(zhuǎn)換效率（約10^-2 cm^2/GW）的情況下實(shí)現(xiàn)了s/p入射光偏振無(wú)關(guān)二次諧波的產(chǎn)生。

在鈮酸鋰基集成非線性光學(xué)平臺(tái)上，人們利用過各種機(jī)制來(lái)增強(qiáng)非線性過程。通過將金屬與鈮酸鋰結(jié)合可以提高二次諧波的轉(zhuǎn)換效率，但金屬的歐姆損耗、零體二階非線性以及低損傷閾值導(dǎo)致非線性轉(zhuǎn)換效率較低。受鈮酸鋰的折射率限制，鈮酸鋰納米顆粒Mie共振的品質(zhì)因數(shù)一般低于100，從而也限制了其非線性效率。Fano和Anapole共振、導(dǎo)模共振（GMR）和membrane 超表面結(jié)構(gòu)等已將歸一化轉(zhuǎn)換效率提高到10^-5 cm^2/GW甚至更高。鈮酸鋰光柵波導(dǎo)（LNGW）結(jié)構(gòu)理論上可以實(shí)現(xiàn)10^-3 cm^2/GW的轉(zhuǎn)換效率，但實(shí)現(xiàn)起來(lái)比較困難。我們利用薄膜鈮酸鋰上CBG結(jié)構(gòu)來(lái)增強(qiáng)二次諧波產(chǎn)生的效果已超越當(dāng)前鈮酸鋰納米尺度上其他同類的非線性轉(zhuǎn)換效率，實(shí)現(xiàn)了在最低泵浦強(qiáng)度下的最高歸一化轉(zhuǎn)換效率。

我們的方案還可以擴(kuò)展到其他非線性光學(xué)平臺(tái)，如過渡金屬二硫化物和III-V族半導(dǎo)體等。該工作為在無(wú)相位匹配條件下研究納米尺度非線性光學(xué)提供了一種新途徑。這一方向的發(fā)展動(dòng)力近年來(lái)表現(xiàn)強(qiáng)勢(shì)，圖3顯示的是薄膜鈮酸鋰平臺(tái)上各類非線性共振增強(qiáng)機(jī)制的最新進(jìn)展。未來(lái)人們期望能將非線性歸一化效率再提高兩個(gè)數(shù)量以上，實(shí)現(xiàn)更高效的非線性光學(xué)調(diào)控器件。

陳險(xiǎn)峰研究組近年來(lái)在薄膜鈮酸鋰光子芯片領(lǐng)域獲得了系列重要的進(jìn)展。研制出超過100GHz的薄膜鈮酸鋰MZ調(diào)制器，以及高速相位、偏振和空間光調(diào)制器光子芯片。研制出微米級(jí)周期性極化薄膜鈮酸鋰波導(dǎo)光子芯片，其激光頻率轉(zhuǎn)換效率達(dá)到國(guó)際先進(jìn)水平，已經(jīng)得到廣泛應(yīng)用。研究得到國(guó)家基金委重大項(xiàng)目、重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家量子2030專項(xiàng)、上海市科技重大專項(xiàng)等項(xiàng)目支持。研究組正在開展面向下一代光通信、微波光子學(xué)、光計(jì)算、量子計(jì)算等應(yīng)用的高性能薄膜鈮酸鋰光子芯片研發(fā)，已經(jīng)取得了重要進(jìn)展。