從自然時(shí)間尺度上去探測和理解物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)過程是強(qiáng)場物理領(lǐng)域發(fā)展的主要推動力。阿秒極紫外脈沖的產(chǎn)生和發(fā)展為探測物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和電子動力學(xué)過程帶來了前所未有的時(shí)間和空間分辨率。阿秒極紫外脈沖的應(yīng)用可以總結(jié)為兩類。第一類,在高次諧波產(chǎn)生的過程中,電子回復(fù)波包包含了原子分子的結(jié)構(gòu)信息,當(dāng)電子與母核回復(fù)產(chǎn)生高次諧波時(shí),諧波信號中會帶有這些信息,從而可以從諧波信號中提取和重構(gòu)原子分子的幾何結(jié)構(gòu)和軌道信息。因此,這種方法又被成為高次諧波的“自探測”機(jī)制。特別的,高次諧波可以用來重構(gòu)分子軌道,被稱為基于高次諧波的分子軌道全息成像。另外一類,阿秒極紫外光源的產(chǎn)生,可以將飛秒光譜學(xué)方法拓展到阿秒領(lǐng)域,而阿秒是原子分子運(yùn)動的時(shí)間尺度。最近的研究表明,阿秒極紫外光源可以對分子中電子波包進(jìn)行空間上埃尺度的成像。所以阿秒極紫外光源可以對物理、化學(xué)、生物等領(lǐng)域的基本過程提供埃級空間尺度以及阿秒時(shí)間尺度的超快探測分辨率。
武漢國家光電實(shí)驗(yàn)室陸培祥教授領(lǐng)導(dǎo)的超快激光研究團(tuán)隊(duì)研究了采用阿秒光電子探測技術(shù)對分子的幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行測量以及分子軌道重構(gòu)。通過數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程,他們計(jì)算了不同分子在極紫外激光脈沖的作用下的光電離動量譜。在光電離動量譜中,發(fā)現(xiàn)了清晰的電子波包干涉條紋。通過干涉條紋的位置,可以測量分子的核間距信息。同時(shí)發(fā)現(xiàn),如果改變分子的核間距,干涉條紋的位置會相應(yīng)的發(fā)生變化。進(jìn)一步的,干涉條紋的精細(xì)結(jié)構(gòu),即干涉峰強(qiáng)度的相對大小反應(yīng)了分子軌道的對稱性信息。采用雙中心干涉模型,可以很好的通過光電離動量譜重構(gòu)分子軌道。
2015年4月20日,該研究結(jié)果“基于阿秒電子衍射的超快分子軌道成像”(Ultrafast molecular orbital imaging ba
sed on attosecond photoelectron diffraction)發(fā)表在《光學(xué)快報(bào)》(Optics Express, 2015, 23, 8, 10688)上。
圖:基于電子衍射的分子軌道阿秒光電子探測