自激光產(chǎn)生以來，人們已經(jīng)利用非線性光學(xué)晶體材料中的各種非線性光學(xué)效應(yīng)(倍頻、和頻、差頻等)成功的將激光的窗口擴(kuò)大到深紫外、可見、紅外、太赫茲等范圍，并實(shí)現(xiàn)了寬帶相干光源和超快脈沖激光。中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室(籌)光物理實(shí)驗(yàn)室李志遠(yuǎn)研究員領(lǐng)導(dǎo)的L01課題組，近年致力于利用準(zhǔn)相位匹配技術(shù)(quasi-phase matching, QPM)實(shí)現(xiàn)高效率非線性轉(zhuǎn)換的研究，利用鈮酸鋰超晶格非線性晶體實(shí)現(xiàn)了多方向二次諧波的產(chǎn)生[Appl. Phys. Lett. 105, 151106 (2014)]以及寬帶二次諧波和三次諧波的同時(shí)產(chǎn)生[Light: Science & Applications 3, e189 (2014)]。

　　然而，要在單塊非線性晶體中實(shí)現(xiàn)更高次諧波的產(chǎn)生卻是一個(gè)難以攻克的關(guān)卡，這是由于在高次諧波實(shí)現(xiàn)的過程中涉及的非線性上轉(zhuǎn)換過程很多，而單塊晶體所能提供的倒格矢很難同時(shí)對這些過程中的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償。在世界范圍內(nèi)，為了實(shí)現(xiàn)高轉(zhuǎn)換效率的高次諧波產(chǎn)生，只能利用多塊非線性晶體級聯(lián)使用，同時(shí)需要精細(xì)地控制每塊晶體的相位匹配條件，以獲得盡可能高的轉(zhuǎn)換效率。自非線性光學(xué)誕生50年以來，還沒有在單塊晶體中獲得高效的高次諧波產(chǎn)生。最近，該研究組利用原創(chuàng)性的科學(xué)思路和技術(shù)方案，在這一重要的科學(xué)難題上獲得了突破性的研究進(jìn)展。該課題組利用啁啾結(jié)構(gòu)非線性光子晶體具有寬帶倒格矢分布的特點(diǎn)，首次實(shí)現(xiàn)寬帶超連續(xù)高次諧波的產(chǎn)生，在單塊晶體中實(shí)現(xiàn)了二到八次諧波的同時(shí)產(chǎn)生。

　　課題組在沿光傳播的方向，將負(fù)疇的寬度選為固定值，通過改變正疇的寬度來改變極化的周期，實(shí)現(xiàn)了啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體(如圖1所示)，并利用高壓脈沖極化技術(shù)制備了1.6 cm長的實(shí)驗(yàn)樣品。通過對啁啾結(jié)構(gòu)中疇分布的位置函數(shù)進(jìn)行傅里葉變換得到結(jié)構(gòu)的倒格矢分布情況，如圖2(a)所示。理論分析表明，該具有啁啾結(jié)構(gòu)的晶體具有多個(gè)寬帶的倒格矢帶分布，不僅能對高次諧波產(chǎn)生過程中各非線性過程的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償，還能使入射中紅外飛秒脈沖泵浦激光(基頻光)的各波長成分都能參與到高次諧波產(chǎn)生的非線性過程當(dāng)中，從而充分利用激光線寬內(nèi)的各成分能量，顯著提高非線性相互作用的強(qiáng)度，產(chǎn)生高亮度的高次諧波，如圖2(b)-(f)所示。

　　課題組用中紅外飛秒脈沖激光器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，當(dāng)中紅外的飛秒激光(脈沖寬度115 fs, 平均功率20 mW, 帶寬3400-3800 nm, 重復(fù)頻率1 kHz,峰值功率0.17 GW)進(jìn)入啁啾結(jié)構(gòu)的樣品后，在輸出端看到了一個(gè)非常亮的白光光斑，用光柵對輸出光進(jìn)行分光得到了0階和-1階的衍射光斑(圖3)，充分反映了從啁啾結(jié)構(gòu)樣品輸出的光具有超連續(xù)寬帶的可見光分布。經(jīng)仔細(xì)的分析和計(jì)算，得到晶體內(nèi)部的轉(zhuǎn)換效率約為18%(可見光波段400-800 nm)，遠(yuǎn)高于用強(qiáng)激光轟擊原子氣體和等離子體獲得高次諧波的轉(zhuǎn)換效率。其中，各階諧波的轉(zhuǎn)換效率分別為：四次諧波(850-950 nm)~0.7%， 五次諧波(660-850 nm)~4.5%，六次諧波(560-660 nm)~7.2%，七次諧波(485-560 nm)~5.1%，八次諧波(350-485 nm)~1.2%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過特殊的設(shè)計(jì)，高階諧波的轉(zhuǎn)換效率可遠(yuǎn)高于低階諧波。

　　相關(guān)的理論和實(shí)驗(yàn)工作發(fā)表在8月20日出版的《物理評論快報(bào)》上(Phy. Rev. Lett., 2015, 115, 083902)，并申請了國家發(fā)明專利。

　　作者認(rèn)為，啁啾結(jié)構(gòu)非線性超晶格樣品的設(shè)計(jì)及其成功有多方面的要素。1. 非線性過程利用了鈮酸鋰晶體最大的非線性系數(shù)d33;2. 樣品提供了一系列的倒格矢帶，基本滿足級聯(lián)過程產(chǎn)生多階高次諧波的要求;3. 倒格矢帶有足夠的帶寬，可覆蓋泵浦飛秒激光的帶寬，從而最大限度地利用基頻光所有頻譜成分的能量;4. 泵浦光為飛秒脈沖激光，有高的峰值功率水平，可顯著提升非線性相互作用強(qiáng)度;5. 樣品為一維的非線性超晶格，各準(zhǔn)相位匹配過程均為共線發(fā)生。共線的非線性過程有效精簡了光路調(diào)整的復(fù)雜度，并且避免了走離效應(yīng)等缺陷，增加了非線性作用長度，進(jìn)一步增加了高次諧波的轉(zhuǎn)換效率;6. 所有的非線性過程都在單塊晶體內(nèi)部發(fā)生，避免了使用多塊級聯(lián)晶體帶來的晶體界面耦合損耗的問題。正是具備了如此之多的優(yōu)點(diǎn)，才使得在單塊非線性晶體中實(shí)現(xiàn)高效寬帶的高次諧波產(chǎn)生，從而在非線性光學(xué)的核心戰(zhàn)略問題上獲得突破性進(jìn)展成為可能。

　　
圖1 啁啾結(jié)構(gòu)非線性光子晶體的構(gòu)造示意圖，圖來源：Physical Review Letters 期刊

　　圖2 啁啾結(jié)構(gòu)非線性光子晶體中產(chǎn)生的高次諧波，圖來源：Physical Review Letters 期刊