導讀
飛秒化學是物理化學的一支，是通過飛秒激光研究在極小的時間內(nèi)化學反應的過程和機理。這一領域涉及的時間間隔短至約千萬億分之一秒，即1飛秒，這也就是名稱的來源。在這個極小的時間段里，產(chǎn)生的飛秒激光可以用于檢測分子、原子、離子的結(jié)構、組成、運動等形成飛秒檢測范疇。所以“飛秒化學”的目標是用短閃光來記錄和控制化學反應。利用連續(xù)的激光脈沖，可以精確地激發(fā)和打破原子鍵。在分子化學中，人們早就知道在一些特定的分子中振動激發(fā)和躍遷態(tài)的位置會對反應速率產(chǎn)生很大影響。

許多科學學科都希望對物質(zhì)進行主動光學控制，全光磁開關就是突出的例子，光誘導的固體亞穩(wěn)態(tài)或異質(zhì)相以及化學反應的相干控制。通常，這些方法動態(tài)地將系統(tǒng)引向遠離平衡的狀態(tài)或反應產(chǎn)物。在固體中，金屬到絕緣體的過渡是光學操縱的重要目標，可提供電子和晶格性質(zhì)的超快速變化。然而，相干性對這種轉(zhuǎn)換的效率和閾值的影響仍然是一個很大程度上未解決的問題。
近日，哥廷根大學和馬克斯·普朗克生物物理化學研究所的Claus Ropers教授團隊成功地將一種飛秒雙脈沖激發(fā)方案應用到固體上，在準一維固態(tài)表面系統(tǒng)中的金屬-絕緣體結(jié)構中實現(xiàn)結(jié)構相變的相干控制，進而實現(xiàn)對固體表面的晶體結(jié)構的調(diào)控。該成果近日發(fā)表在 Nature 雜志。

封面圖：超短脈沖激光對物體表面的晶體調(diào)控
圖片來源：Dr Murat Sivis


實驗方案
由Claus Ropers教授領導的研究小組在硅晶體上蒸發(fā)了一層極薄的銦，然后將晶體冷卻到-220 ℃。室溫下，銦原子在表面形成導電金屬鏈，但在如此低的溫度下，它們會自發(fā)地重新排列成電絕緣的六邊形。這個過程被稱為金屬和絕緣兩相之間的過渡，可以通過短激光脈沖進行切換。在他們的實驗中，研究人員隨后用兩束短激光脈沖照射冷表面，然后立即用電子束觀察了銦原子的排列。他們發(fā)現(xiàn)激光脈沖對表面轉(zhuǎn)換成金屬狀態(tài)的效率有相當大的影響。（圖1）

圖1. 實驗方案示意圖
圖片來源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.1a）


機理解釋
激光脈沖對表面轉(zhuǎn)換成金屬狀態(tài)這種效應可以用表面原子的振蕩來解釋。為了從一種狀態(tài)到另一種狀態(tài)，原子必須向不同的方向運動，在此過程中要克服類似于過山車的阻力。然而，單次激光脈沖是不夠的，原子只是來回擺動。但就像搖擺運動一樣，在適當?shù)臅r間第二次脈沖可以給系統(tǒng)提供足夠的能量，使相轉(zhuǎn)變成為可能。在他們的實驗中，物理學家觀察到原子的幾次振蕩，這些振蕩以不同的方式影響著轉(zhuǎn)換。

圖2. 相干控制的(8×2)到(4×1)的相變效率。
圖片來源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.2）


結(jié)論和展望
他們的發(fā)現(xiàn)不僅有助于對快速結(jié)構變化的基本理解，而且也為表面物理學打開了新的視角。本文結(jié)果顯示了在原子尺度上控制光能轉(zhuǎn)換的新策略，利用激光脈沖序列有針對性地控制固體中的原子運動，也可以創(chuàng)造出以前無法獲得的具有全新物理和化學性質(zhì)的結(jié)構。利用激光脈沖序列有針對性地控制固體中的原子運動，也可以創(chuàng)造出以前無法獲得的具有全新物理和化學性質(zhì)的結(jié)構。

該文章以" Coherent control of a surface structural phase transition "為題在線發(fā)表在 Nature 。