日益發(fā)展的便攜式電子設(shè)備迫切需要能夠與之相匹配的高性能儲(chǔ)能設(shè)備。在眾多類(lèi)型的儲(chǔ)能器件中，鈉離子混合電容器集成了鈉離子電池和鈉離子超級(jí)電容器的優(yōu)勢(shì)，能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)高能量密度、高功率密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。然而，開(kāi)發(fā)高性能鈉離子混合電容器的關(guān)鍵是解決電池型電極中緩慢的離子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)與電容器型電極中快速離子吸附/解吸過(guò)程之間動(dòng)力學(xué)不平衡的問(wèn)題。為此，急需開(kāi)發(fā)具有優(yōu)異電子傳導(dǎo)和快速離子遷移能力的鈉離子電池電極材料。此外，先進(jìn)的增材制造技術(shù)在提升儲(chǔ)能器件性能方面可發(fā)揮至關(guān)重要的作用。其中，基于擠出式的3D打印技術(shù)已被證明是一種簡(jiǎn)便且通用的電極制備方法。然而，如何實(shí)現(xiàn)多組分油墨之間的良好兼容性以最大程度提高3D打印混合電容器的能量密度和功率密度一直是該領(lǐng)域的巨大挑戰(zhàn)。

鑒于此，江南大學(xué)劉天西教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)拓?fù)浠瘜W(xué)驅(qū)動(dòng)合成的策略，將聚乙烯吡咯烷酮分子鏈配位介入二維硒化錸，形成金屬-聚合物凝膠網(wǎng)絡(luò)（E-ReSe2@PVPMPG）。通過(guò)不同溫度退火處理成功構(gòu)建了具有強(qiáng)耦合界面和弱范德華力的氮摻雜碳插入的擴(kuò)層二維硒化錸復(fù)合材料（E-ReSe2@INC），并通過(guò)一系列表征動(dòng)態(tài)追蹤了異質(zhì)界面處Re-O鍵到Re-C鍵的配位結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論模擬均發(fā)現(xiàn)，將E-ReSe2@INC作為鈉離子混合電容器電極材料時(shí)，異質(zhì)界面處的Re-C鍵實(shí)現(xiàn)了可控的界面耦合效應(yīng)；同時(shí)可以作為電子的傳輸通道，大大提高了電極的電導(dǎo)率并加速了相應(yīng)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程。此外，INC層起到了支撐作用，因此擴(kuò)大的ReSe2層間距實(shí)現(xiàn)了納米片層間的弱范德華力，這有助于改善儲(chǔ)能過(guò)程中鈉離子的擴(kuò)散行為和保證電極材料良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。基于上述結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)，E-ReSe2@INC電極材料表現(xiàn)出了優(yōu)異的倍率性能和穩(wěn)定的循環(huán)性能。此外，將E-ReSe2@INC用做3D打印墨水添加劑，成功制備得到了3D打印鈉離子混合電容器，表現(xiàn)出優(yōu)異的能量和功率密度，并且可以在較寬的溫度范圍下使用。

通過(guò)拓?fù)浠瘜W(xué)驅(qū)動(dòng)合成制備了具有強(qiáng)耦合界面和弱范德華力的E-ReSe2@INC復(fù)合材料，并通過(guò)一系列表征動(dòng)態(tài)追蹤了異質(zhì)界面處Re-O鍵到Re-C鍵的配位結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。Re-C橋接鍵可以作為 ReSe2中間層和 INC 之間的電子傳輸“橋梁”和支撐“支柱”，從而提高電導(dǎo)率和離子擴(kuò)散系數(shù)。